[论文解读] Observation of a Griffiths phase in paramagnetic La1-xSrxMnO3

J. Deisenhofer, Braak, D.+9 more|OPUS (Augsburg University)|Jan 19, 2005

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 9

一句话总结

本研究通过电子自旋共振（ESR）和磁化率测量，首次在顺磁性La1-xSrxMnO3中实验观测到完整的Griffiths相。该相源于正交相中冻结的关联无序，其中纳米尺度的铁磁团簇在全局居里温度（TC）以上依然存在，具有明显的Griffiths温度标度TG ≈ 270 K和临界Sr掺杂浓度xc ≈ 0.07，表明这是一种由铁磁（FM）与反铁磁（AFM）相互作用竞争驱动的新型非均匀磁态。

ABSTRACT

We report on the discovery of a novel triangular phase regime in the system La1-xSrxMnO3 by means of electron spin resonance and magnetic susceptibility measurements. This phase is characterized by the coexistence of ferromagnetic entities within the globally paramagnetic phase far above the magnetic ordering temperature. The nature of this phase can be understood in terms of Griffiths singularities arising due to the presence of correlated quenched disorder in the orthorhombic phase.

研究动机与目标

• 确认顺磁性La1-xSrxMnO3中Griffiths相的存在，即在全局居里温度以上，局部铁磁团簇与整体顺磁态共存的温度区间。
• 理解冻结的关联无序在稳定锰氧化物中Griffiths奇异性中的作用。
• 确定Griffiths相在Sr掺杂浓度（x）和温度（TG与TC）方面的实验边界。
• 证明电子自旋共振（ESR）是探测顺磁区中此类非均匀磁态的灵敏局域探针。
• 将Griffiths相的出现与结构畸变及晶格冻结联系起来，后者导致正交相中键无序被冻结。

提出的方法

• 在9.4 GHz和34 GHz下进行电子自旋共振（ESR）测量，以探测局部磁响应，特别是纳米尺度团簇的铁磁共振（FMR）信号。
• 使用SQUID磁力计测量磁化率，以确定全局磁转变温度（TC）并确认顺磁态。
• 通过控制Sr掺杂（x = 0.125, 0.10等）合成La1-xSrxMnO3单晶，以探测不同无序水平下的相图。
• 跟踪FMR信号强度和共振场位置随温度的变化，以识别TC以上局部铁磁性的起始与演化。
• 基于关联冻结无序和竞争FM/AFM相的理论建模，用于解释实验数据并阐明增强的Griffiths效应。
• 通过将ESR特征与TC及结构相变（特别是x ≈ 0.16处的正交相到菱形相转变）相关联，绘制相边界。

实验结果

研究问题

• RQ1 在顺磁性La1-xSrxMnO3中是否存在一个完整的Griffiths相，其特征为在TC与更高温度的Griffiths温度TG之间存在一个温度窗口，其中局部铁磁序持续存在？
• RQ2 冻结的关联无序在稳定锰氧化物中Griffiths相的过程中起什么作用？
• RQ3 Sr掺杂浓度（x）如何影响Griffiths相的形成及其范围？
• RQ4 为何Griffiths相仅在正交相中可观测，而在菱形相中不可见？
• RQ5 电子自旋共振能否作为在顺磁区中探测Griffiths相特征的可靠局域探针？

主要发现

• 在La1-xSrxMnO3中实验观测到Griffiths相，其具有明确的温度窗口，介于TC ≈ 180 K与TG ≈ 270 K之间，其中局部铁磁序在全局居里温度以上仍持续存在。
• FMR信号（指示纳米尺度铁磁团簇）在T ≈ 260 K时出现，并随温度升高强度增加，随后趋于饱和，排除了超顺磁起源的可能性。
• 参与FMR信号的自旋分数估计不超过1%，表明存在稀少但强关联的铁磁团簇。
• 相边界由临界Sr浓度xc ≈ 0.07定义，Griffiths相存在于x < 0.16范围内，超过该值后晶格畸变冻结，相消失。
• 观测到的TG ≈ 270 K与无序被消除的结构相变温度一致，证实冻结键无序是Griffiths相存在的必要条件。
• 结果表明，Griffiths相是具有强Jahn-Teller畸变和冻结无序的锰氧化物中的普遍特征，而ESR是其探测的关键手段。