[论文解读] Observation of conduction electron spin resonance in boron doped diamond

Péter Szirmai, Gábor Fábián+8 more|arXiv (Cornell University)|May 10, 2013

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 11

一句话总结

本研究首次在硼掺杂金刚石（BDD）中观测到导带电子自旋共振（CESR），通过温度无关的电子自旋共振（ESR）信号强度和理论态密度匹配的泡利自旋磁化率，证实了巡游电子的存在。CESR线宽随温度升高而增大，与Elliott-Yafet自旋弛豫机制一致，且g因子表现出与电阻率和线宽的异常关联。

ABSTRACT

We observe the electron spin resonance of conduction electrons in boron doped (6400 ppm) superconducting diamond (Tc =3.8 K). We clearly identify the benchmarks of conduction electron spin resonance (CESR): the nearly temperature independent ESR signal intensity and its magnitude which is in good agreement with that expected from the density of states through the Pauli spin-susceptibility. The temperature dependent CESR linewidth weakly increases with increasing temperature which can be understood in the framework of the Elliott-Yafet theory of spin-relaxation. An anomalous and yet unexplained relation is observed between the g-factor, CESR linewidth, and the resistivity using the empirical Elliott-Yafet relation.

研究动机与目标

• 在临界温度Tc = 3.8 K的超导硼掺杂金刚石（BDD）中，识别并表征导带电子自旋共振（CESR）。
• 利用正常态下的电子自旋共振（ESR）光谱学测定导带电子的自旋弛豫时间τs。
• 在具有反演对称性的新型金属半导体中，验证Elliott-Yafet自旋弛豫理论。
• 在新型材料体系中，检验经验的Elliott-Yafet关系（g因子偏移、线宽与电阻率之间的关系）。
• 从实验ESR强度确定泡利自旋磁化率，并与基于能带结构的态密度进行比较。

提出的方法

• 在5–300 K范围内，对精细研磨的BDD粉末样品在9 GHz频率下进行微波ESR光谱测量。
• 采用大磁场调制以增强对导带电子产生的宽ESR信号的检测。
• 通过洛伦兹线型分量拟合对ESR谱进行去卷积，以分离出来自导带电子（A）、局域缺陷（B, C）及其他特征（D）的信号。
• 使用Mn:MgO（g = 2.0023）进行g因子校准，并以KC60为参考（χs = 8×10⁻⁴ emu/mol）确定自旋磁化率。
• 应用泡利自旋磁化率公式χs = (gμB)²N(EF)/3，将实验信号强度与理论态密度进行比较。
• 采用经验的Elliott-Yafet关系∆g ∝ ∆B / ρ，分析g因子、线宽与电阻率之间的依赖关系。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否能在硼掺杂金刚石中实验观测到导带电子自旋共振（CESR），其独特的光谱特征是什么？
• RQ2 温度无关的ESR信号强度及其大小是否与基于态密度计算的泡利自旋磁化率一致？
• RQ3 CESR信号的温度依赖性线宽是否与Elliott-Yafet自旋弛豫机制一致？
• RQ4 在BDD中，g因子、ESR线宽与电阻率之间的关系如何？是否符合经验的Elliott-Yafet关系？
• RQ5 BDD中导带电子的自旋弛豫时间τs是多少？与理论预测相比如何？

主要发现

• 在g ≈ 2.16(3)处观测到一个宽的ESR信号，其强度几乎与温度无关，被确认为导带电子自旋共振（CESR），证实了巡游电子的存在。
• 测得的自旋磁化率（χs ≈ 1.5×10⁻⁷ emu/mol）与基于能带结构计算的理论值一致，验证了泡利磁化率的起源。
• CESR线宽随温度升高而增大（从100 K时的~15 mT增至300 K时的~25 mT），与Elliott-Yafet自旋弛豫机制一致。
• 观察到g因子偏移、线宽与电阻率之间存在异常关联，偏离了预期的经验Elliott-Yafet关系。
• 根据线宽（∆B ≈ 25 mT）估算出300 K时的自旋弛豫时间τs ≈ 1.5 ps，使用公式τs = 1/(γ∆B)，其中γ/2π = 28.0 GHz/T。
• 来自局域缺陷的信号（g ≈ 2.003）表现出居里定律形式的1/T温度依赖性，证实其为顺磁性来源。