[论文解读] Observation of Floquet states in graphene

Marco Merboldt, Michael Schüler+12 more|arXiv (Cornell University)|Apr 19, 2024

Graphene research and applications被引用 4

一句话总结

本研究通过使用极紫外探测脉冲的时域动量显微术，首次在单层石墨烯中直接实验验证了弗洛凯态的存在。通过施加线性偏振红外光对电子能带进行相干调控，研究人员在光电子能谱中观测到弗洛凯边带及其与沃尔科夫态的量子路径干涉，证实了光致 Dressing 的狄拉克能带的存在，并在超快退相干背景下验证了石墨烯中的弗洛凯工程。

ABSTRACT

Recent advances in the field of condensed-matter physics have unlocked the potential to realize and control emergent material phases that do not exist in thermal equilibrium. One of the most promising concepts in this regard is Floquet engineering, the coherent dressing of matter via time-periodic perturbations. However, the broad applicability of Floquet engineering to quantum materials is still unclear. For the paradigmatic case of monolayer graphene, the theoretically predicted Floquet-induced effects, despite a seminal report of the light-induced anomalous Hall effect, have been put into question. Here, we overcome this problem by using electronic structure measurements to provide direct experimental evidence of Floquet engineering in graphene. We report light-matter-dressed Dirac bands by measuring the contribution of Floquet sidebands, Volkov sidebands, and their quantum path interference to graphene's photoemission spectral function. Our results finally demonstrate that Floquet engineering in graphene is possible, paving the way for the experimental realization of the many theoretical proposals on Floquet-engineered band structures and topological phases.

研究动机与目标

• 提供单层石墨烯中弗洛凯工程的明确实验证据，克服因超快退相干导致的质疑。
• 通过直接探测辐照下的能带结构，解决先前关于光致异常霍尔效应报告的争议。
• 展示利用相干光调控实现在石墨烯中实现拓扑弗洛凯相的可行性。
• 识别并表征光电子能谱中弗洛凯边带及其与沃尔科夫态的干涉。
• 验证理论预测的周期性驱动下石墨烯中光致能隙和拓扑相变的存在。

提出的方法

• 采用通过高次谐波产生获得的极紫外（EUV）激光脉冲，利用时域动量显微术探测光致 Dressing 石墨烯的能量-动量色散关系。
• 施加线性偏振红外（IR）脉冲（650 meV，100 fs，3 MV/cm）以相干驱动电子结构，诱导弗洛凯态。
• 使用含泵浦与探测场的时间依赖哈密顿量，结合有效矢量势 $\mathbf{A}_{\text{eff}}(t)$ 来建模光-物质耦合。
• 利用非平衡格林函数形式和从头算矩阵元计算光电子能谱，以模拟 ARPES 图像。
• 将实验 ARPES 数据与理论模拟进行对比，以识别弗洛凯边带、沃尔科夫态及其量子干涉的特征。
• 建模相位因子 $\varphi(\mathbf{k},t,t') = \int_{t'}^{t} d\bar{t} [\varepsilon_f(\bar{t}) - \omega_{\text{pr}}] $，以考虑光电子发射过程中时间依赖的能量偏移。

实验结果

研究问题

• RQ1 在相干红外辐照下，是否可在单层石墨烯中实验观测到弗洛凯态？
• RQ2 在时域 ARPES 中，弗洛凯边带及其与沃尔科夫态干涉的光谱特征是什么？
• RQ3 当前超快 ARPES 设备的能量分辨率是否足以分辨石墨烯中的光致能隙？
• RQ4 弗洛凯态与沃尔科夫态之间的量子路径干涉效应在光电子能谱中如何表现？
• RQ5 实验展宽效应在多大程度上掩盖了石墨烯中弗洛凯诱导能隙的探测？

主要发现

• 在红外辐照下，首次直接实验观测到石墨烯光电子能谱中弗洛凯边带及其与沃尔科夫态的量子路径干涉。
• 理论建模证实了在 K₁ 点存在 70 meV 的弗洛凯能隙，尽管其被展宽效应在光谱上掩盖。
• 测量的 ARPES 谱显示明显的谱重展宽（155 meV 半高全宽），超过 20 fs 探测脉冲宽度，表明存在超出探测脉冲持续时间的额外展宽机制。
• 尽管实验中未观察到清晰的能隙特征，但测量与计算的 ARPES 图像高度一致，证实了光致 Dressing 电子态的存在。
• 本研究验证了石墨烯中弗洛凯工程的理论框架，表明相干光调控可产生可观测的能带结构调制。
• 研究结果通过干涉效应提供了弗洛凯态存在的明确证据，解决了以往争议，即使在超快退相干（~10–20 fs）存在的情况下亦成立。