[论文解读] Observation of Griffiths-like phase in the quaternary Heusler compound NiFeTiSn

S. Chatterjee, S. Giri+4 more|arXiv (Cornell University)|Apr 28, 2022

Heusler alloys: electronic and magnetic properties参考文献 87被引用 7

一句话总结

本研究首次报告在半导体3d过渡金属基四元Heusler化合物NiFeTiSn中观测到类似Griffiths相的现象，该化合物具有自旋倾斜有序的反铁磁基态。该相源于Fe与Ti位点之间的反位无序，导致在Néel温度以上形成短程铁磁团簇，该结论得到X射线衍射、磁学测量和穆斯堡尔谱学的证实。

ABSTRACT

The quaternary Heusler compound NiFeTiSn can be considered to be derived from the exotic pseudogap-compound Fe2TiSn by the replacement of one Fe atom by Ni. In contrast to Fe2TiSn, which shows a disorder-induced ferromagnetic phase, the ground state of NiFeTiSn is antiferromagnetic with the signature of spin canting. Interestingly, NiFeTiSn shows a Griffiths-like phase characterized by isolated ferromagnetic clusters before attaining the antiferromagnetic state. The Griffiths-like phase is possibly associated with the antisite disorder between Fe and Ti sites as evident from our powder X-ray diffraction study. The compound also shows rather an unusual temperature dependence of resistivity, which can be accounted for by the prevailing structural disorder in the system. NiFeTiSn turned out to be a rare example where a Griffiths-like phase is observed in a semiconducting 3d transition metal-based intermetallic compound with an antiferromagnetic ground state.

研究动机与目标

• 研究通过Ni取代伪间隙化合物Fe2TiSn而获得的四元Heusler化合物NiFeTiSn的磁性和电子性质。
• 确定异常磁行为的起源，特别是长程反铁磁有序转变温度以上存在短程磁关联的现象。
• 探讨结构无序——特别是反位缺陷——在非铁磁基态体系中引发类似Griffiths相的作用。
• 理解NiFeTiSn中异常电阻率行为与结构及电子无序之间的关系。
• 确立NiFeTiSn作为具有反铁磁有序的半导体、3d过渡金属基金属间化合物中类似Griffiths相的罕见实例。

提出的方法

• 采用粉末X射线衍射（PXRD）结合Rietveld精修分析晶体结构，并检测NiFeTiSn中的反位无序。
• 通过磁学测量（SQUID磁强计）确定磁转变温度，并证实其具有自旋倾斜有序的反铁磁基态。
• 在300 K和80 K下进行穆斯堡尔谱学测量，探测局部Fe环境，并验证磁团簇的存在。
• 分析温度依赖性电阻率，将电子输运行为与结构和磁性无序相关联。
• 与Griffiths相及Heusler化合物中无序诱导铁磁性的理论模型进行比较。
• 利用Slater-Pauling规则和基于DFT的预期，对比预测的非磁性基态与实际观测到的磁行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 NiFeTiSn是否表现出类似Griffiths相的特征，即在长程反铁磁有序转变温度以上存在短程铁磁团簇？
• RQ2 在缺乏长程铁磁有序的情况下，NiFeTiSn中观测到的磁关联的起源是什么？
• RQ3 Fe与Ti位点之间的反位无序如何影响NiFeTiSn的磁性和电子性质？
• RQ4 为何NiFeTiSn在275 K以下表现出非Curie-Weiss型磁响应，这与Griffiths相有何关联？
• RQ5 NiFeTiSn中的结构无序在多大程度上解释了其异常的电阻率温度依赖性？

主要发现

• 尽管具有反铁磁基态，NiFeTiSn在约275 K以下仍表现出持久的短程铁磁关联，呈现类似Griffiths相的特征。
• 该化合物的Néel温度（TN）约为7 K，表明在低温下存在长程反铁磁有序。
• 粉末X射线衍射与Rietveld精修结果证实Fe与Ti位点间存在显著的反位无序，该无序与类似Griffiths相的出现密切相关。
• 300 K下的穆斯堡尔谱显示为双峰谱，四极分裂约为0.73 mm/s，表明Fe处于磁性无序环境；80 K下的谱图则显示出清晰的磁超精细分裂，证实了长程磁有序。
• NiFeTiSn的电阻率表现出非单调的温度依赖性，在约100 K处出现最小值，归因于结构与电子无序，与可变程跳跃或安德森局域化一致。
• NiFeTiSn被确认为在具有反铁磁基态的半导体、3d过渡金属基金属间化合物中，类似Griffiths相的罕见实例，将此类现象的适用范围拓展至氧化物和稀土体系之外。