[论文解读] Observation of Scattering Resonances in the Penning Ionization of NH$_3$ by He($^3$S$_1$) at Low Collision Energies

Justin Jankunas, Krzysztof Jachymski+2 more|arXiv (Cornell University)|Oct 21, 2014

Atomic and Molecular Physics被引用 1

一句话总结

本研究在超低碰撞能量（3.3 μeV–10 meV）下，通过亚稳态氦（He(³S₁)）对氨（NH₃）的彭宁电离过程，观测到了形状共振。利用合并束光谱法，1.8 meV 和 7.3 meV 处的共振分别被归因于 ℓ = 15,16 和 ℓ = 20,21 部分波，理论计算采用短程反应概率 P_sr = 0.035，成功匹配了实验测得的总截面。

ABSTRACT

Resonances are among the clearest quantum mechanical signatures of scattering processes. Previously, shape resonances and Feshbach resonances have been observed in inelastic and reactive collisions involving atoms or diatomic molecules. Structure in the integral cross section has been observed in a handful of elastic collisions involving polyatomic molecules. The present paper presents the observation of shape resonances in the reactive scattering of a polyatomic molecule, NH3. A merged-beam study of the gas phase He((3)S1) + NH3 Penning ionization reaction dynamics is described in the collision energy range 3.3 $\mu$eV < E$_{coll}$ < 10 meV. In this energy range, the reaction rate is governed by long-range attraction. Peaks in the integral cross section are observed at collision energies of 1.8 meV and 7.3 meV and are assigned to $\ell = 15,16$ and $\ell = 20,21$ partial wave resonances, respectively. The experimental results are well reproduced by theoretical calculations with the short-range reaction probability P$_{sr}$ = 0.035. No clear signature of the orbiting resonances is visible in the branching ratio between NH3(+) and NH2(+) formation.

研究动机与目标

• 研究涉及多原子分子的量子力学共振。
• 探讨长程力在超低碰撞能量下对反应动力学的支配作用。
• 识别并表征 He(³S₁) 对 NH₃ 的彭宁电离过程中的形状共振。
• 将实验测得的总截面与理论模型进行比较，以验证共振归属。
• 通过 NH₃⁺ 与 NH₂⁺ 产物的分支比评估轨道共振的存在。

提出的方法

• 开展合并束实验，精确控制碰撞能量（3.3 μeV 至 10 meV）。
• 测量 He(³S₁) + NH₃ → He(¹S₀) + NH₃⁺ 反应的总截面随碰撞能量的变化。
• 通过分析数据中尖锐峰的出现，识别散射过程中部分波共振的特征。
• 基于能量与截面行为，将观测到的共振归因于特定的角动量量子数（ℓ）。
• 利用短程反应概率（P_sr = 0.035）进行理论计算，以重现实验截面。
• 评估 NH₃⁺ 与 NH₂⁺ 离子之间的分支比，以寻找轨道共振的迹象。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在涉及多原子分子（如 NH₃）的反应散射中观测到形状共振？
• RQ2 在 He(³S₁) + NH₃ 反应中，观测到的共振具有何种角动量（ℓ）特征？
• RQ3 采用固定短程反应概率的理论模型，其对实验总截面的重现效果如何？
• RQ4 能否通过 NH₃⁺ 与 NH₂⁺ 离子之间的分支比检测到轨道共振？
• RQ5 长程相互作用在超低碰撞能量下对反应动力学起何种作用？

主要发现

• 在 1.8 meV 和 7.3 meV 处观测到总截面的峰，表明存在量子力学共振。
• 1.8 meV 处的共振被归因为 ℓ = 15 和 ℓ = 16 部分波，而 7.3 meV 处的共振对应于 ℓ = 20 和 ℓ = 21。
• 采用短程反应概率 P_sr = 0.035 的理论计算成功重现了实验截面的轮廓。
• 在 NH₃⁺ 与 NH₂⁺ 离子的分支比中未发现轨道共振的明确证据。
• 低能区域的反应动力学主要受长程吸引力支配，与观测到的共振结构一致。
• 本研究首次实现了多原子分子与闭壳层原子反应散射中形状共振的观测。