[论文解读] Observation of time-reversal symmetry breaking in the band structure of altermagnetic RuO$_2$

O. Fedchenko, J. Minář+21 more|arXiv (Cornell University)|Jun 3, 2023

Magnetic properties of thin films被引用 14

一句话总结

该研究直接在 altermagnetic RuO₂ 的带结构中可视化时间反演对称性破缺，使用角分辨光电子能谱中的磁圆二色性（MCD-ARPES），并得到从头计算的支持。

ABSTRACT

Altermagnets are an emerging third elementary class of magnets. Unlike ferromagnets, their distinct crystal symmetries inhibit magnetization while, unlike antiferromagnets, they promote strong spin polarization in the band structure. The corresponding unconventional mechanism of timereversal symmetry breaking without magnetization in the electronic spectra has been regarded as a primary signature of altermagnetism, but has not been experimentally visualized to date. We directly observe strong time-reversal symmetry breaking in the band structure of altermagnetic RuO$_2$ by detecting magnetic circular dichroism in angle-resolved photoemission spectra. Our experimental results, supported by ab initio calculations, establish the microscopic electronic-structure basis for a family of novel phenomena and functionalities in fields ranging from topological matter to spintronics, that are based on the unconventional time-reversal symmetry breaking in altermagnets.

研究动机与目标

• 激励把altermagnets作为第三类基本范畴进行搜索，其具有强带结构自旋极化但无净磁化。
• 通过 ARPES 的磁圆二色性来演示 RuO₂ 的电子结构中时间反演对称性破缺。
• 在一阶光发射框架内用从头计算（DFT+U）来校验实验结果。
• 为 altermagnetic 现象建立微观电子结构基础，具有潜在的自旋电子学和拓扑学意义。

提出的方法

• 使用角分辨光电子能谱中的磁圆二色性（MCD-ARPES）在动量空间可视化 TRS 破缺。
• 同时使用软X射线和紫外光子激发来绘制能-动量空间中的四维谱密度，并将 MCD 与 CDAD 分离。
• 将观测到的二色信号分解为 MCD 和 CDAD 分量，以把观测到的非对称性归因于磁性。
• 将实验的 MCD 信号与基于 DFT+U 的第一性原理计算以及一阶光电子理论（KKR）进行比较，以验证 altermagnetic 的带结构。
• 通过旋转样品来确认 A_MCD 的磁性起源，观测到与沿 c 轴自旋轴取向一致的符号变化。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否可以直接在 RuO₂ 中可视化 altermagnetic 带结构中的时间反演对称性破缺？
• RQ2 MCD-ARPES 是否揭示与 altermagnetic 理论和以自旋交换为主的自旋分裂一致的强 TRS 破缺？
• RQ3 在软X射线和紫外激发下，实验的 MCD 结果是否与 altermagnetic RuO₂ 的从头计算预测一致？
• RQ4 观测到的二色效应是否以 MCD 为主而非 CDAD，表明磁性起源？

主要发现

• 通过 MCD-ARPES 在 RuO₂ 带结构中观察到强烈的时间反演对称性破缺，与 altermagnetic 的预测一致。
• 所测 MCD 谱与基于 DFT+U 的从头计算和一阶光发射理论的一步理论一致，表明以交换为主导的 TRS 破缺。
• MCD 主导测量得到的二色性强于 CDAD，支持磁性起源而非几何效应。
• 紫外激发结果与软X射线结果相互印证，具有一致的 MCD 信号和沿 c 轴的自旋轴取向。
• 对三维布里渊区的断层成像显示费米面特征与 altermagnetic 相预测一致，在光子能量扫描（560–660 eV）下与实验数据相符。
• 将样品旋转 180 度会使 MCD 信号反转，这是自旋轴取向的 TRS 破缺态所预期的，进一步强化了 A_MCD 的磁性起源。