[论文解读] Observation of two distinct $d_{xz}/d_{yz}$ band splittings in FeSe

Peng Zhang, Tian Qian+11 more|arXiv (Cornell University)|Mar 4, 2015

Iron-based superconductors research被引用 36

一句话总结

本研究利用角分辨光电子能谱（ARPES）揭示了FeSe中两个不同的$d_{xz}/d_{yz}$能带劈裂：一个出现在M点，与结构相变相关的$d$-波轨道序有关；另一个出现在$\Gamma$点，在$T_s \sim$ 90 K以上仍持续存在，且对温度不敏感，排除了铁电轨道序的可能性。后者归因于自旋-轨道耦合与轨道杂化约束所导致的磁涨落。

ABSTRACT

We report the temperature evolution of the detailed electronic band structure in FeSe single-crystals measured by angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES), including the degeneracy removal of the $d_{xz}$ and $d_{yz}$ orbitals at the $Γ$/Z and M points, and the orbital-selective hybridization between the $d_{xy}$ and $d_{xz/yz}$ orbitals. The temperature dependences of the splittings at the $Γ$/Z and M points are different, indicating that they are controlled by different order parameters. The splitting at the M point is closely related to the structural transition and is attributed to orbital ordering defined on Fe-Fe bonds with a $d$-wave form in the reciprocal space that breaks the rotational symmetry. In contrast, the band splitting at the $Γ$ points remains at temperature far above the structural transition. Although the origin of this latter splitting remains unclear, our experimental results exclude the previously proposed ferro-orbital ordering scenario.

研究动机与目标

• 研究FeSe中费米能级附近$d_{xz}/d_{yz}$能带电子各向异性的起源。
• 确定观测到的能带劈裂是否源于轨道序或其它电子序。
• 解决关于FeSe中向列性本质的长期争议，特别是轨道序与磁序的作用。
• 澄清布里渊区高对称点（$\Gamma$、Z和M）处能带劈裂的温度依赖性与对称性。
• 基于轨道杂化与温度演化实验约束，排除铁电轨道序的可能性。

提出的方法

• 在上海光源SSRF Dreamline束线及北京物理所对高质量FeSe单晶进行了高分辨率ARPES测量。
• 使用非极化He I$\alpha$光源和VG-Scienta D80电子能谱仪（0.2°角分辨率）测绘费米面与能带结构。
• 在超高真空环境（$<5\times10^{-11}$ Torr）中进行原位劈裂，以确保表面清洁且原子级平整。
• 分析从8 K到150 K的温度依赖性能带色散，追踪$\Gamma$、Z和M点处劈裂的演化。
• 采用包含$d$-波轨道序的紧束缚模型（$H_{\text{bond}} = \sum_{\mathbf{k}} \Delta_{\text{M}}(T)(\cos k_x - \cos k_y)(n_{xz} + n_{yz})$）模拟M点劈裂。
• 将实验数据与自旋-轨道耦合及局域铁电轨道序的理论模型进行比较，以排除其他可能的起源。

实验结果

研究问题

• RQ1 FeSe中M点处的$d_{xz}/d_{yz}$能带劈裂由何引起？其随温度如何演化？
• RQ2 为何在$\Gamma$点存在第二个劈裂，其对温度不敏感且在结构相变温度$T_s$以上仍持续存在？
• RQ3 观测到的$d_{xy}$与$d_{yz}$能带之间的轨道选择性杂化能否由自旋-轨道耦合解释？
• RQ4 在$T_s$以上仍持续存在的$\Gamma$-点劈裂是否排除了铁电轨道序作为其起源？
• RQ5 在FeSe中未观察到长程磁序的情况下，磁涨落如何在生成$\Gamma$-点劈裂中发挥作用？

主要发现

• M点劈裂随温度升高而减小，并在100–120 K时消失，表明其起源与$T_s \sim$ 90 K的结构相变有关。
• M点劈裂具有$d$-波形式因子，与Fe-Fe键上的轨道序一致，且能被包含$\Delta_0 \sim$ 60 meV的$d$-波轨道序哈密顿量良好描述。
• $\Gamma$点劈裂在高达150 K的温度范围内几乎保持恒定，远高于$T_s$，因此并非由与晶格畸变相关的结构或轨道序驱动。
• 观测到的$d_{xy}$与$d_{yz}$能带之间选择性杂化，而$d_{xy}$与$d_{xz}$之间无此现象，排除了自旋-轨道耦合作为$\Gamma$-点劈裂的起源。
• $\Gamma$-点劈裂与杂化与局域铁电轨道序不一致，后者会整体提升布里渊区的简并度。
• 结果强烈表明，$\Gamma$-点劈裂源于自旋阻挫引起的磁涨落，而非轨道序，表明FeSe中轨道自由度与磁自由度之间存在更复杂的相互作用。