[论文解读] Observation of wave-packet branching through an engineered conical intersection

Christopher S. Wang, Nicholas Frattini+5 more|arXiv (Cornell University)|Feb 4, 2022

Photoreceptor and optogenetics research被引用 7

一句话总结

该论文通过超导电路量子电动力学处理器中工程化的锥形交叉点，实现了波包的分支，利用任意子量子比特与两个微波腔之间的可调耦合，模拟了非绝热化学动力学。关键发现是，电子量子比特的退相干驱动了反应坐标的分支，在锥形交叉点处观察到增强的分支，揭示了一种由测量引起的退相干机制，该机制控制了反应产率。

ABSTRACT

In chemical reactions, the interplay between coherent evolution and dissipation is central to determining key properties such as the rate and yield. Of particular interest are cases where two potential energy surfaces cross at features known as conical intersections (CIs), resulting in nonadiabatic dynamics that may promote ultrafast and highly efficient reactions when rovibrational damping is present. A prominent chemical reaction that involves a CI is the cis-trans isomerization reaction in rhodopsin, which is crucial to vision. CIs in real molecular systems are typically investigated via optical pump-probe spectroscopy, which has demanding spectral bandwidth and temporal resolution requirements, and where precise control of the environment is challenging. A complementary approach for understanding chemical reactions is to use quantum simulators that can provide access to a wider range of observables, though thus far combining strongly interacting linear (rovibrational) and nonlinear (electronic) degrees of freedom with engineered dissipation has yet to be demonstrated. Here, we create a tunable CI in a hybrid qubit-oscillator circuit QED processor and simultaneously track both a reactive wave-packet and electronic qubit in the time-domain. We identify dephasing of the electronic qubit as the mechanism that drives wave-packet branching along the reactive coordinate in our model. Furthermore, we directly observe enhanced branching when the wave-packet passes through the CI. Thus, the forces that influence a chemical reaction can be viewed as an effective measurement induced dephasing rate that depends on the position of the wave-packet relative to the CI. Our results set the groundwork for more complex simulations of chemical dynamics, offering deeper insight into the role of dissipation in determining macroscopic quantities of interest such as the quantum yield of a chemical reaction.

研究动机与目标

• 通过量子处理器模拟涉及锥形交叉点的非绝热化学动力学，克服传统光谱学和从头算模拟的局限性。
• 研究工程化耗散在反应动力学期间驱动波包分支的作用。
• 展示一种用于模拟具有耦合电子与振动自由度、强耗散和非绝热效应的复杂化学反应的平台。
• 建立量子测量反作用与化学系统中宏观反应产率之间的联系。

提出的方法

• 构建了一个混合量子比特-振子电路量子电动力学处理器，包含两个3D同轴谐振器（Alice和Bob），与一个公共的任意子量子比特耦合，形成可调的锥形交叉点。
• 对量子比特施加具有静态失谐的拉比驱动，实现驱动本征态的绝热制备，并抑制向更高任意子能级的跃迁。
• 对腔模同时施加红边带和蓝边带驱动，实现模型哈密顿量，可控制反应坐标与电子态演化。
• 通过专用的辅助量子比特模块实现独立的量子比特态层析，同时将Bob过耦合至50 Ω传输线，实现κb/2π ≈ 320 kHz的线宽。
• 系统通过含林德布拉德项的时域主方程建模，其中包含腔衰减（κb）和量子比特退相干（γy），利用QuTiP求解理论预测。
• 实验数据与理论模拟进行比较，自由参数为零，使用独立测量的T2ρx作为γy的输入，并对耦合强度进行校准。

实验结果

研究问题

• RQ1 工程化耗散如何影响量子模拟器中通过锥形交叉点的波包分支？
• RQ2 是否可在超导电路平台上相干控制并观测涉及锥形交叉点的非绝热动力学？
• RQ3 量子比特退相干在模拟化学反应中沿反应坐标驱动分支的作用是什么？
• RQ4 波包相对于锥形交叉点的位置如何影响分支比和反应产率？
• RQ5 测量反作用在多大程度上可被解释为控制化学反应中量子产率的物理机制？

主要发现

• 识别出电子量子比特的退相干是模拟系统中沿反应坐标驱动波包分支的主要机制。
• 当波包穿越工程化的锥形交叉点时，直接观测到增强的波包分支，证实了非绝热动力学。
• 有效测量引起的退相干速率取决于波包相对于锥形交叉点的位置，将量子测量与反应动力学联系起来。
• 主方程的理论模拟与实验数据完全吻合，自由参数为零，验证了模型和控制保真度。
• 系统实现了对反应波包和电子量子比特的高保真度控制，实现了对非绝热演化的时间域追踪。
• 结果建立了一个可扩展的平台，用于模拟复杂化学动力学，包括强耦合、耗散和非绝热效应，对理解视紫红质异构化等反应中的量子产率具有重要意义。