[论文解读] On-the-Fly Active Learning of Interpretable Bayesian Force Fields for Atomistic Rare Events

Jonathan Vandermause, Steven B. Torrisi+5 more|arXiv (Cornell University)|Apr 3, 2019

Machine Learning in Materials Science被引用 4

一句话总结

本文提出FLARE，一种新颖的实时主动学习框架，基于基于高斯过程回归的可解释、低维贝叶斯力场，以极少量从头计算训练数据建模原子尺度稀有事件。通过利用模型不确定性在分子动力学过程中动态引导数据采集，该方法在仅约100次DFT计算下实现高精度，同时支持对复杂系统（包括多组分材料和稀有扩散事件）进行自动、基于不确定性的模型更新。

ABSTRACT

Machine learned force fields typically require manual construction of training sets consisting of thousands of first principles calculations, which can result in low training efficiency and unpredictable errors when applied to structures not represented in the training set of the model. This severely limits the practical application of these models in systems with dynamics governed by important rare events, such as chemical reactions and diffusion. We present an adaptive Bayesian inference method for automating the training of interpretable, low-dimensional, and multi-element interatomic force fields using structures drawn on the fly from molecular dynamics simulations. Within an active learning framework, the internal uncertainty of a Gaussian process regression model is used to decide whether to accept the model prediction or to perform a first principles calculation to augment the training set of the model. The method is applied to a range of single- and multi-element systems and shown to achieve a favorable balance of accuracy and computational efficiency, while requiring a minimal amount of ab initio training data. We provide a fully open-source implementation of our method, as well as a procedure to map trained models to computationally efficient tabulated force fields.

研究动机与目标

• 解决传统机器学习力场计算成本高且泛化能力差的问题，后者需要大量手动准备的训练数据。
• 开发一种方法，可在分子动力学模拟过程中自动识别并计算关键的DFT数据点，减少对预设训练集的依赖。
• 在力场预测中提供可信且可解释的不确定性估计，以指导模型改进，并确保在稀有事件模拟中的可靠性。
• 实现复杂材料力场的高效、可扩展且自动化的训练，最大限度减少人工干预。
• 将训练好的高斯过程模型映射为计算高效的表格样条力场，以支持大规模模拟。

提出的方法

• 该方法采用基于物理动机的低维n体核（2-和3-体）的高斯过程回归模型，以建模原子间能量和受力，确保可解释性并降低模型复杂度。
• 通过高斯过程的预测方差量化模型不确定性，该不确定性驱动主动学习，识别模型最不确定的构型。
• 在实时分子动力学过程中，算法根据不确定性阈值实时判断是否信任高斯过程预测，或执行新的DFT计算。
• 通过BFGS优化对数边际似然函数，采用最大边际似然估计方法对高斯过程的超参数进行数据驱动的调优。
• 将训练好的高斯过程模型映射为高精度、计算高效的三次样条插值模型，用于大规模MD模拟。
• 整个流程在开源的FLARE软件包中实现，与Quantum ESPRESSO集成用于DFT计算，与LAMMPS集成用于生产级MD模拟。

实验结果

研究问题

• RQ1 基于模型不确定性的主动学习是否能显著减少训练准确力场所需的DFT计算次数？
• RQ2 具有可靠不确定性估计的可解释、低维贝叶斯力场是否可用于指导MD模拟中的实时数据采集？
• RQ3 该框架是否能以极少的训练数据可靠地模拟多组分系统中的稀有事件（如晶体熔化和扩散）？
• RQ4 与传统机器学习力场相比，该力场在精度和计算效率方面的表现如何？
• RQ5 基于高斯过程的力场是否能有效映射为表格样条模型，且在不损失精度的前提下适用于大规模生产模拟？

主要发现

• 该方法仅需约100次从头计算即可实现高精度，与传统方法相比显著降低了训练数据需求。
• 基于高斯过程不确定性的主动学习策略能够可靠识别关键构型（如过渡态和稀有事件），实现实时模拟中的有效识别。
• 所得力场具有可解释性，因其基于物理动机的n体相互作用，可直接提供对力贡献的物理解读。
• 该模型在模拟AgI和Cu-Au合金等系统中快速晶体熔化和稀有扩散事件方面表现出稳健性能。
• 将高斯过程模型映射为三次样条插值模型在保持精度的同时，使力场评估速度提升数个数量级，适用于大规模MD模拟。
• 开源的FLARE软件包支持可复现性和广泛采用，全面支持多组分系统和不确定性感知模拟。