[论文解读] On the interpretation of manifold ultrafast dynamics in supported graphene

Rustam Gatamov, Andrey Baydin+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 2, 2018

Photonic and Optical Devices参考文献 59被引用 10

一句话总结

本研究利用泵浦-探测光谱技术，在不同泵浦能量密度下，研究了化学气相沉积（CVD）石墨烯在熔融石英衬底上的超快载流子与声子动力学。研究发现，在中等能量密度下，差分透射率衰减时间常数出现反直觉的约一个数量级减少，这是由于动量内带与动量间带跃迁之间的竞争所致。该结果表明，采用现象学双指数拟合可能错误地解释弛豫动力学；而基于物理机制的模型，同时考虑两种跃迁类型，可更准确地提取热光学声子弛豫时间常数，且该时间常数随泵浦能量密度增加而增大。

ABSTRACT

Understanding the ultrafast carrier dynamics of graphene on a substrate is a fundamental step in the development of graphene based opto-electronic devices. Here, we present ultrafast pump-probe measurements of supported graphene on quartz for a range of pump fluences that enable us to observe both decreased and enhanced probe transmission regimes on a femtosecond timescale. Unexpectedly, at an intermediate pump fluence, an order of magnitude decrease in the relaxation time constant of the differential transmission is observed. By employing a number of different models to interpret our experimental data, we demonstrate the importance of considering both intra- and inter-band contributions to the dynamical optical conductivity in order to extract a more physical relaxation time constant of hot optical phonons.

研究动机与目标

• 理解支撑石墨烯中超快载流子与声子弛豫动力学，这对光电器件设计至关重要。
• 解决由于使用现象学拟合模型而导致的弛豫时间常数报告值不一致的问题。
• 研究内带与间带光学跃迁之间的相互作用如何影响在不同泵浦能量密度下的差分透射率。
• 建立一种更符合物理实际的模型，以从基底上的石墨烯中提取热光学声子弛豫时间。

提出的方法

• 使用120 fs的钛蓝宝石激光脉冲（波长800 nm，能量1.55 eV）在CVD石墨烯转移到石英衬底后的透射几何结构中进行超快泵浦-探测光谱测量。
• 利用4 kHz调制的斩波器和锁相放大器测量差分透射信号。
• 将数据拟合至卷积高斯脉冲的双指数衰减模型，以提取快速（τ1）和慢速（τ2）衰减分量。
• 建立电子-声子耦合的物理模型，求解电子与光学声子温度的耦合速率方程，其中包含电子-声子耦合与声子-声子耦合的参数α、β、γ。
• 该模型同时考虑了内带与间带对光学电导率的贡献，总差分电导率由这两项符号相反的贡献之和导出。
• 将理论预测与实验数据对比，以提取真实的热光学声子弛豫时间τop，结果表明该时间常数随泵浦能量密度增加而增大。

实验结果

研究问题

• RQ1 在不同泵浦能量密度下，支撑石墨烯的差分透射响应如何变化，特别是在中等能量密度区域？
• RQ2 为何差分透射率衰减时间常数在中等能量密度下出现意外的最小值，与典型趋势相反？
• RQ3 现象学双指数拟合在多大程度上错误地描述了石墨烯中热载流子与声子的真实弛豫动力学？
• RQ4 内带与间带光学跃迁如何以符号相反的方式贡献于总差分电导率，其净效应如何影响观测到的动力学行为？
• RQ5 当同时考虑内带与间带贡献时，弛豫时间常数的正确物理解释是什么？

主要发现

• 在中等泵浦能量密度（21 µJ/cm²）下，差分透射率衰减时间常数相比低能量密度和高能量密度区域降低了约一个数量级。
• 观测到的衰减时间最小值归因于内带与间带跃迁的相互竞争，二者在光学电导率中具有相反符号的贡献。
• 现象学双指数拟合导致提取的慢速衰减时间常数（τ2）呈现误导性趋势：随能量密度增加而减小，与物理上正确的趋势相反。
• 通过物理模型提取的真实热光学声子弛豫时间τop随泵浦能量密度增加而增大，与理论预期一致。
• 本研究证明，若忽略内带与间带的双重贡献，将导致对基底上石墨烯中超快动力学的错误解读。
• 结果强调，在分析石墨烯基系统中的瞬态透射行为时，必须采用基于物理原理的模型，而非纯粹的经验拟合方法。