[论文解读] Onset of exciton-exciton annihilation in single layer black phosphorus

Alessandro Surrente, Anatolie Mitioglu+6 more|arXiv (Cornell University)|May 23, 2016

2D Materials and Applications参考文献 43被引用 5

一句话总结

本研究通过在宽范围激发密度下进行时间分辨微米级光致发光测量，研究了单层黑磷中的激子动力学。研究识别出在高激子浓度下激子-激子湮灭的起始，该过程引入了一个快速的非指数衰减分量，并降低了量子产率——这对优化基于这种二维半导体的发光器件至关重要。

ABSTRACT

The exciton dynamics in monolayer black phosphorus is investigated over a very wide range of photoexcited exciton densities using time resolved photoluminescence. At low excitation densities, the exciton dynamics is successfully described in terms of a double exponential decay. With increasing exciton population, a fast, non-exponential component develops as exciton-exciton annihilation takes over as the dominant recombination mechanism under high excitation conditions. Our results identify an upper limit for the injection density, after which exciton-exciton annihilation reduces the quantum yield, which will significantly impact the performance of light emitting devices based on single layer black phosphorus.

研究动机与目标

• 理解在不同激发密度下单层黑磷中激子复合动力学的行为。
• 识别单层黑磷中多体效应（特别是激子-激子湮灭）的起始。
• 确定非辐射复合占主导地位、导致量子产率降低的临界激子密度阈值。
• 阐明激子-激子湮灭对基于黑磷的光电设备性能的影响。

提出的方法

• 在低温下对泵浦能量密度跨越四个数量级的样品进行时间分辨微米级光致发光（µPL）测量。
• 在低激发密度下，采用双指数模型分析衰减动力学。
• 在高激发水平下，识别出向快速非指数衰减分量的转变。
• 将观测到的动力学拟合至双分子复合模型，以确认激子-激子湮灭为占主导地位的机制。
• 利用温度依赖性测量，将本征激子过程与缺陷介导的复合分离。
• 通过关联衰减时间随激子浓度增加的演变，精确定位多体效应的起始点。

实验结果

研究问题

• RQ1 在单层黑磷中，激子-激子湮灭在何种激发密度下成为主要的复合机制？
• RQ2 随着激子浓度的增加，光致发光的衰减动力学如何从双指数行为演变为非指数行为？
• RQ3 激子-激子湮灭导致量子产率显著降低的临界激子密度阈值是多少？
• RQ4 缺陷介导的复合与辐射激子复合在低激发条件下双指数衰减的初始阶段中分别贡献了多少？
• RQ5 激子-激子湮灭在多大程度上限制了基于黑磷的发光器件的性能？

主要发现

• 在低激发密度下，光致发光衰减表现为双指数行为，其中短分量（~数十皮秒）归因于缺陷介导的复合，长分量（~数百皮秒）与辐射激子复合相关。
• 随着激发密度的增加，两个衰减分量均缩短，表明多体相互作用的开始。
• 在高激子浓度下，出现一个快速的非指数衰减分量，表明激子-激子湮灭占主导地位。
• 观测到的动力学最符合双分子复合模型，证实激子-激子湮灭是高激发条件下关键的非辐射过程。
• 激子-激子湮灭的起始设定了可用激子注入密度的上限，超过该阈值后量子产率显著下降。
• 该阈值效应对基于黑磷的发光器件效率构成了根本性限制。