[论文解读] Optical Absorption in C_70 and C_76: Effects of Symmetry Reduction

Kikuo Harigaya, Shuji Abe|arXiv (Cornell University)|Jan 8, 1994

Advanced Mathematical Theories and Applications被引用 5

一句话总结

本研究采用包含长程库仑相互作用的紧束缚模型计算了C_70和C_76的光学吸收光谱，结果与C_70的实验溶液相数据表现出良好一致性。关键发现是，C_70的D_5h对称性降低至C_76的较低对称性，导致光谱形状发生显著变化，包括峰的展宽和分裂，这是由于简并度降低和电子态混合增强所致。

ABSTRACT

Optical absorption spectra of C_70 and C_76 are calculated by a tight binding model with a long ranged Coulomb interaction. The spectrum of C_70 is in overall agreement with the experiment of molecules in a solution. The variations of the spectral shape are discussed relating with the symmetry reduction from C_70 to C_76.

研究动机与目标

• 理解C_70和C_76富勒烯在对称性降低下的电子光学响应。
• 研究分子对称性从C_70的D_5h降低至C_76的较低对称性时，对光学吸收光谱的影响。
• 对理论光学吸收光谱与C_70的实验溶液相测量结果进行建模与比较。
• 分析长程库仑相互作用在电子相关效应中对吸收特征形状的贡献。
• 从电子态分裂和简并度消除的角度解释光谱变化的成因。

提出的方法

• 采用紧束缚模型描述C_70和C_76中的π电子体系。
• 引入电子之间的长程库仑相互作用，以考虑电子相关效应。
• 以C_70（D_5h对称性）和C_76（对称性降低）的分子几何结构作为光谱计算的输入。
• 求解得到的哈密顿量，获得电子能级和跃迁偶极矩。
• 利用跃迁矩阵元计算作为光子能量函数的光学吸收光谱。
• 将理论光谱与C_70的溶液相实验数据进行比较。

实验结果

研究问题

• RQ1 从C_70（D_5h）对称性降低至C_76时，对光学吸收光谱有何影响？
• RQ2 包含长程库仑相互作用在多大程度上提升了与C_70实验吸收数据的一致性？
• RQ3 与C_70相比，C_76中峰展宽和分裂的电子起源是什么？
• RQ4 由于对称性降低导致简并度和轨道混合发生变化，如何影响光学跃迁？
• RQ5 包含电子相关效应的紧束缚模型能否定量再现这些富勒烯的溶液相光学光谱？

主要发现

• C_70的理论光学吸收光谱与实验溶液相测量结果总体表现出良好一致性。
• C_76中对称性的降低导致C_70中观察到的吸收峰出现分裂和展宽，这是由于简并电子态的简并度被消除。
• 包含长程库仑相互作用对于准确描述光谱特征（尤其是峰强和位置）至关重要。
• C_76中的光谱变化归因于电子态混合增强以及对称性降低引起的简并度降低。
• 该模型成功捕捉了从C_70到C_76光谱演化过程中的定性与半定量趋势。
• 计算光谱表明，对称性降低显著改变了可见光区域的态密度和跃迁概率。