[论文解读] Optical and dielectric properties of MoO$_3$ nanosheets for van der Waals heterostructures

Daniel Andres‐Penares, Mauro Brotons‐Gisbert+3 more|arXiv (Cornell University)|Nov 8, 2021

2D Materials and Applications参考文献 63被引用 18

一句话总结

本研究证明，单晶 MoO3 纳米片表现出强烈的波长依赖性双折射特性以及优异的介电封装性能，使其成为范德华异质结构中 hBN 的可行替代品。其各向异性的光学响应可实现对光偏振的精确控制，而封装后的 WSe2 单层中线宽展宽减小、非均匀展宽降低，证实其性能可与 hBN 相媲美。

ABSTRACT

Two-dimensional (2D) insulators are a key element in the design and fabrication of van der Waals heterostructures. They are vital as transparent dielectric spacers whose thickness can influence both the photonic, electronic, and optoelectronic properties of 2D devices. Simultaneously, they provide protection of the active layers in the heterostructure. For these critical roles, hexagonal Boron Nitride (hBN) is the dominant choice due to its large bandgap, atomic flatness, low defect density, and encapsulation properties. However, the broad catalogue of 2D insulators offers exciting opportunities to replace hBN in certain applications that require transparent thin layers with additional optical degrees of freedom. Here we investigate the potential of single-crystalline Molybdenum Oxide (MoO$_3$) as an alternative 2D insulator for the design of nanodevices that require precise adjustment of the light polarization at the nanometer scale. First, we measure the wavelength-dependent refractive indices of MoO$_3$ along its three main crystal axes and determine the in-plane and out-of-plane anisotropy of its optical properties. We find the birefringence in MoO$_3$ nanosheets compares favorably with other 2D materials that exhibit strong birefringence, such as black phosphorus, ReS$_2$, or ReSe$_2$, in particular in the visible spectral range where MoO$_3$ has the unique advantage of transparency. Finally, we demonstrate the suitability of MoO$_3$ for dielectric encapsulation by reporting linewidth narrowing and reduced inhomogeneous broadening of 2D excitons and optically active quantum emitters, respectively, in a prototypical monolayer transition-metal dichalcogenide semiconductor. These results show the potential of MoO$_3$ as a 2D dielectric layer for manipulation of the light polarization in vertical 2D heterostructures.

研究动机与目标

• 评估 MoO3 作为范德华异质结构中 hBN 的二维介电材料替代品的潜力。
• 测量 MoO3 沿其三个晶轴（a、b、c）的波长依赖性折射率和双折射特性。
• 通过探测 WSe2 中激子和量子发射体的性质，评估 MoO3 在介电封装方面的有效性。
• 探索 MoO3 在纳米光子学和光电器件中实现偏振控制的潜力。
• 确定 MoO3 是否能与 hBN 一样，在降低无序性和增强光学相干性方面表现优异。

提出的方法

• 在氩气环境中通过机械剥离法从块体晶体中获得 MoO3 纳米片。
• 通过原位光学对比度分析估算纳米片厚度。
• 利用成像椭偏仪测量沿 a、b 和 c 晶轴的折射率。
• 通过偏振依赖性反射率测量确认其面内各向异性。
• 计算光学相位延迟随厚度和波长的变化关系。
• 采用热转移法制造 MoO3 封装的单层 WSe2 异质结构。

实验结果

研究问题

• RQ1 MoO3 纳米片是否能在可见光谱范围内表现出足够强的双折射特性，以实现偏振控制？
• RQ2 MoO3 的面内各向异性如何影响其折射率和光学相位延迟？
• RQ3 MoO3 在二维半导体中的介电封装性能是否可与 hBN 相媲美？
• RQ4 MoO3 是否能减少单层 WSe2 中的非均匀展宽并缩小激子线宽？
• RQ5 MoO3 是否能容纳具有与 hBN 封装体系中可比线宽的光学活性量子发射体？

主要发现

• MoO3 纳米片表现出与黑磷和 ReS2 等其他各向异性二维材料相当的双折射特性，尤其在可见光波段表现突出。
• 折射率各向异性具有波长依赖性，在整个可见光谱范围内均观察到显著的面内双折射。
• 偏振依赖性反射率测量证实，MoO3 的有效折射率取决于入射光的偏振态。
• 使用 MoO3 封装单层 WSe2 后，A-激子线宽相比未封装样品减少了 30%。
• MoO3 封装的 WSe2 中的 A-激子表现出约 15 meV 的蓝移，表明许多体屏蔽效应和无序性降低。
• MoO3 封装的 WSe2 中单个量子发射体的线宽与 hBN 封装体系中的相当，证实其介电质量相当。