[论文解读] Optical detection of charge-density-wave instability in the non-magnetic kagome metal KV$_3$Sb$_5$

Ece Uykur, Brenden R. Ortiz+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 14, 2021

Quantum, superfluid, helium dynamics参考文献 38被引用 15

一句话总结

本研究利用宽带光学光谱和密度泛函理论，证明KV₃Sb₅在78 K时表现出电荷密度波（CDW）相变，其特征为低能载流子的强烈反重整化以及0.15–0.2 eV处明显的吸收峰。CDW态与电子关联和结构畸变相关，所提出的戴维之星和三六边形有序结构与kagome Hubbard模型中在范霍夫奇点附近的p波态相似。

ABSTRACT

Coexisting density-wave and superconducting states along with the large anomalous Hall effect in the absence of local magnetism remain intriguing and enigmatic features of the AV$_3$Sb$_5$ kagome metals (A = K, Rb, Cs). Here, we demonstrate via optical spectroscopy and density-functional calculations that low-energy dynamics of KV$_3$Sb$_5$ is characterized by unconventional localized carriers, which are strongly renormalized across the density-wave transition and indicative of electronic correlations. Strong phonon anomalies are prominent not only below the density-wave transition, but also at high temperatures, suggesting an intricate interplay of phonons with the underlying electronic structure. We further propose the star-of-David and tri-hexagon (inverse star-of-David) configurations for the density-wave order in KV$_3$Sb$_5$. These configurations are strongly reminiscent of $p$-wave states expected in the Hubbard model on the kagome lattice at the filling level of the van Hove singularity. The proximity to this regime should have intriguing and far-reaching implications for the physics of KV$_3$Sb$_5$ and related materials.

研究动机与目标

• 确定KV₃Sb₅中78 K电子相变的本质，该相变无局域磁性但表现出异常霍尔效应和超导性。
• 通过光学光谱作为电荷动力学的体探测手段，确定该相变是否由电荷密度波（CDW）序驱动。
• 研究电子关联和电子-声子耦合在稳定CDW态中的作用。
• 提出CDW序的合理结构模型，并将其与kagome Hubbard模型的理论预测相联系。
• 评估在CDW态中是否存在非传统自旋序的可能，如自旋电流或p波配对。

提出的方法

• 对单晶KV₃Sb₅进行宽带红外光学光谱测量，以探测温度依赖的光学电导率，并识别电子不稳定性特征。
• 执行密度泛函理论（DFT）和DFT+U计算，以模拟电子能带结构并评估所提CDW结构的稳定性。
• 对理想化的戴维之星和三六边形（反戴维之星）CDW构型进行光学电导率模拟，以与实验数据对比。
• 分析相变温度以上和以下的光学响应中的声子异常，以评估电子-声子耦合强度。
• 使用DFT+U研究CDW结构中自旋密度波（SDW）序的出现，特别关注磁矩形成和能量稳定化。
• 将实验测得的光学电导率与DFT预测结果在不同掺杂水平和U值下的结果进行对比，以优化电子结构模型。

实验结果

研究问题

• RQ1 KV₃Sb₅中78 K相变的本质是什么？是否由电荷密度波序引起，而非磁性或超导不稳定性？
• RQ2 电子关联在低能光学响应中如何体现？其关联的载流子反重整化能量尺度是多少？
• RQ3 声子在CDW相变中起什么作用？它们在相变温度以上和以下是否表现出异常？
• RQ4 哪种结构畸变——戴维之星或三六边形——最能描述观测到的CDW序？它们与kagome Hubbard模型的预测有何关联？
• RQ5 是否可以通过非传统自旋序（如p波自旋电流）而非传统SDW，在CDW态中引入自旋自由度？

主要发现

• KV₃Sb₅中78 K相变在光学电导率中表现为0.15–0.2 eV处的尖锐、低能吸收峰，该峰在相变温度以上消失，表明存在CDW态。
• 光学响应揭示了强烈的载流子反重整化以及局域低能峰的出现，表明CDW相中存在显著的电子关联。
• 在CDW相变温度以上和以下均观察到声子异常，表明存在强电子-声子耦合，且晶格与电子自由度之间存在复杂相互作用。
• DFT+U计算表明，戴维之星CDW结构支持稳定的反铁磁型B类自旋密度波，总能量降低达85 meV/f.u.，并具有1.3–1.4 μB的局域磁矩，表明其具有局域磁性的倾向。
• 六边形CDW结构不支持传统SDW序，仅获得0.5 meV/f.u.的能量降低且磁矩可忽略，表明其更倾向于非磁性序，可能为自旋电流型序。
• 理论建模证实，所提出的CDW结构与kagome Hubbard模型在范霍夫填充下预测的p波态高度相似，为非传统超导性和拓扑现象提供了强有力关联。