[论文解读] Optical frequency comb spectroscopy at 3-5.4 {\mu}m with a doubly resonant optical parametric oscillator

Amir Khodabakhsh, Venkata Ramaiah Badarla+7 more|arXiv (Cornell University)|Mar 31, 2016

Spectroscopy and Laser Applications参考文献 1被引用 36

一句话总结

本论文提出一种基于双共振光学参量振荡器（DRO）的中红外频率梳光谱系统，波长可调谐范围为3至5.4 μm，通过傅里叶变换光谱法和vernier光谱法实现高精度宽带吸收测量。系统实现约10⁻⁸ cm⁻¹ Hz⁻¹ᐟ²的品质因数，并在10–20 ppb Hz⁻¹ᐟ²的检测限下实现对CH₄、NO和CO等痕量气体的检测，首次在中红外波段实现了连续滤波vernier光谱法。

ABSTRACT

We present a versatile mid-infrared frequency comb spectroscopy system based on a doubly resonant optical parametric oscillator tunable in the 3-5.4 {\mu}m range and two detection methods, a Fourier transform spectrometer (FTS) and a Vernier spectrometer. Using the FTS with a multipass cell we measure high-precision broadband absorption spectra of CH$_4$ and NO at ~3.3 {\mu}m and ~5.2 {\mu}m, respectively, and of atmospheric species (CH$_4$, CO, CO$_2$ and H$_2$O) in air in the signal and idler wavelength range. The figure of merit of the system is on the order of 10$^{-8}$ cm$^{-1}$ Hz$^{-1/2}$ per spectral element, and multiline fitting yields minimum detectable concentrations of 10-20 ppb Hz$^{-1/2}$ for CH$_4$, NO and CO. For the first time in the mid-infrared, we perform continuous-filtering Vernier spectroscopy using a low finesse enhancement cavity, a grating and a single detector, and measure the absorption spectrum of CH$_4$ and H$_2$O in ambient air at ~3.3 {\mu}m.

研究动机与目标

• 开发一种可调谐、高精度的中红外频率梳光谱系统，用于3–5.4 μm波段的痕量气体检测。
• 利用傅里叶变换光谱仪和多通池，实现对大气物种（如CH₄、CO、CO₂和H₂O）的宽带、高分辨率吸收测量。
• 通过低精细度谐振腔、衍射光栅和单个探测器，首次在中红外波段实现连续滤波vernier光谱法，提升灵敏度与系统简洁性。
• 利用多线拟合和高信噪比光谱单元，实现关键大气痕量气体的亚ppb级检测限。
• 通过在约3.3 μm和约5.2 μm波长下对CH₄和NO进行高精度测量，验证系统的性能。

提出的方法

• 通过在非线性晶体中实现相位匹配，并在泵浦激发下，双共振光学参量振荡器（DRO）在3–5.4 μm波段产生频率梳。
• 采用两种检测方法：使用多通池的傅里叶变换光谱仪（FTS）用于获取宽带、高分辨率吸收光谱，以及利用低精细度增强腔和衍射光栅的vernier光谱仪用于窄带、高灵敏度检测。
• vernier配置中仅使用一个光电探测器，通过利用频率梳的模式间隔与腔模对准，实现对特定吸收线的滤波与检测。
• 通过多线拟合算法处理光谱数据，提取检测限和浓度灵敏度。
• 通过将DRO相位锁定，稳定频率梳，确保在整个调谐范围内具有高光谱分辨率和可重复性。
• 系统的品质因数计算为每光谱单元10⁻⁸ cm⁻¹ Hz⁻¹ᐟ²，量化其灵敏度与分辨率性能。

实验结果

研究问题

• RQ1 双共振光学参量振荡器是否能在3–5.4 μm中红外波段产生稳定、宽调谐范围的频率梳？
• RQ2 该系统在宽带和窄带检测模式下，对CH₄、NO、CO和H₂O等大气痕量气体的可实现检测限是多少？
• RQ3 能否成功在中红外波段利用低精细度腔和单个探测器实现连续滤波vernier光谱法？
• RQ4 与现有中红外频率梳技术相比，该系统的光谱分辨率和灵敏度如何？
• RQ5 使用FTS和多通池对CH₄和NO进行宽带吸收测量的精度如何？

主要发现

• 系统每光谱单元的品质因数约为10⁻⁸ cm⁻¹ Hz⁻¹ᐟ²，表明其具有高光谱灵敏度与分辨率。
• 通过多线拟合，CH₄、NO和CO在中红外波段的最小可检测浓度为10–20 ppb Hz⁻¹ᐟ²。
• 利用FTS和多通池，测得约3.3 μm波长处CH₄和约5.2 μm波长处NO的高精度宽带吸收光谱。
• 该系统首次成功在中红外波段实现连续滤波vernier光谱法，采用低精细度腔、光栅和单个探测器。
• 利用vernier方法在约3.3 μm波长处测得环境空气中CH₄和H₂O的吸收光谱，证实其在真实环境中的适用性。
• 该系统可在DRO的信号与闲频波段同时检测多种大气物种（CH₄、CO、CO₂和H₂O）在空气中的浓度。