[论文解读] Optical pump-probe studies of carrier dynamics in few-layer MoS2

Rui Wang, Brian A. Ruzicka+4 more|arXiv (Cornell University)|Oct 30, 2011

2D Materials and Applications被引用 8

一句话总结

本研究采用飞秒光泵浦-探测光谱技术，研究机械剥离的少层MoS2中载流子的超快动力学。结果表明，在激子共振处（670 nm）附近的差分反射信号表现出150–400 ps的衰减时间，且随探测波长增加而增加，且与泵浦能量无关，表明在此二维过渡金属二硫属化合物体系中，载流子复合动力学主要受激子效应主导。

ABSTRACT

Femtosecond optical pump-probe technique is used to study charge carrier dynamics in few-layer MoS2 samples fabricated by mechanical exfoliation. An ultrafast pump pulse excites carriers and differential reflection of a probe pulse tuned to an excitonic resonance is detected. We find that the spectrum of the differential reflection signal is similar to the derivative of the resonance. The decay time of the signal is in the range of 150 to 400 ps, increasing with the probe wavelength. With a fixed probe wavelength, the signal magnitude is proportional to the pump fluence, while the decay time is independent of it.

研究动机与目标

• 利用时间分辨光学光谱技术研究少层MoS2中的超快载流子动力学。
• 理解激子效应在二维过渡金属二硫属化合物中载流子复合过程中的作用。
• 表征载流子衰减动力学对探测波长和泵浦能量的依赖性。
• 建立一种可靠的飞秒泵浦-探测方法，用于研究原子级厚度MoS2中的电荷载流子弛豫过程。

提出的方法

• 采用780-nm泵浦脉冲和通过OPO的二次谐波生成获得的645–700-nm可调谐探测脉冲，实施飞秒泵浦-探测技术。
• 利用锁相放大器测量差分反射（∆R/R₀）以检测泵浦引起的探测反射变化。
• 样品在90-nm SiO2/Si基底上通过机械剥离制备，并通过光学对比度和原子力显微镜进行表征。
• 通过回折镜控制泵浦与探测脉冲之间的时间延迟，实现从-100 fs到1000 fs的时间延迟调节。
• 所有测量均在室温下常压条件下进行。
• 通过单指数拟合分析信号衰减，以提取作为探测波长函数的衰减时间。

实验结果

研究问题

• RQ1 少层MoS2中载流子复合动力学如何随探测波长变化？
• RQ2 差分反射信号衰减时间对泵浦能量的依赖性如何？
• RQ3 差分反射信号的光谱形状与激子共振之间有何关系？
• RQ4 激子效应在决定MoS2中观测到的载流子动力学中起什么作用？

主要发现

• 差分反射信号光谱与激子共振的导数非常相似，表明与激子跃迁存在强耦合。
• 当探测波长从645 nm调谐至700 nm时，差分反射信号的衰减时间从150 ps增加至400 ps。
• 衰减时间与泵浦能量无关，表明复合过程并非由载流子-载流子散射主导。
• 差分反射信号峰值幅度与泵浦能量成正比，证实了线性激发响应。
• 在激子共振区域，信号幅度和符号发生显著变化，反映了多个电子态的贡献。
• 观测到的动力学与激子复合作为少层MoS2中主要弛豫路径的结论一致。