[论文解读] Optical, transport and magnetic properties of new compound CeCd3P3

Shohei Higuchi, Yuki Noshima+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 14, 2016

Rare-earth and actinide compounds参考文献 1被引用 3

一句话总结

本研究报道了CeCd3P3的合成与表征，这是一种新型六方ScAl3C3型半导体，其Ce3+离子具有几何阻挫特性。该化合物具有约0.75 eV的本征带隙，4f电子局域化且在0.48 K以下无长程磁序，磁化率与量子自旋液体候选体一致，这是由于强几何阻挫和较大的负居里-外斯温度（-60 K）。

ABSTRACT

We have found that CeCd$_{3}$P$_{3}$ crystallizes into a hexagonal ScAl$_{3}$C$_{3}$-type structure. The optical, transport and magnetic properties of CeCd$_{3}$P$_{3}$ were investigated by measuring the diffuse reflectance, electrical resistivity and magnetization. CeCd$_{3}$P$_{3}$ is a semiconductor with the fundamental band gap of approximately 0.75 eV. The 4$f$ electrons of Ce$^{3+}$ ions are well localized but do not show long range order down to 0.48 K, presumably due to the geometrical frustration of Ce atoms. The magnetic ordering temperature is possibly lower than that of isostructural CeZn$_{3}$P$_{3}$ (0.75 K). Because several $f$-electron compounds with the ScAl$_{3}$C$_{3}$-type structure are quantum spin systems, CeCd$_{3}$P$_{3}$ may be a candidate of quantum spin liquid. On the other hand, the relatively large band gap compared to approximately 0.4 eV in CeZn$_{3}$P$_{3}$, would not be intimate with the observation of photoinduced Kondo effect, providing a potentially new range of applications of devices based on the Kondo effect.

研究动机与目标

• 研究新型化合物CeCd3P3的光学、输运和磁性性质。
• 确定CeCd3P3是否由于Ce3+离子在三角晶格中的几何阻挫而表现出量子自旋液体行为。
• 将CeCd3P3与同结构的CeZn3P3和Ce2Sn2O7进行比较，评估其在容纳量子自旋液体或光致Kondo效应方面的潜力。
• 评估晶体结构和镧系收缩在稀土基半导体中的电子和磁性性质中的作用。

提出的方法

• 在抽真空的石英管中，于800 °C下反应2天，合成多晶CeCd3P3和LaCd3P3。
• 通过X射线衍射（XRD）确认ScAl3C3型六方结构并检测杂质相。
• 通过紫外-可见光谱法测量漫反射光谱，以确定光学带隙。
• 采用直流四探针法测量20至300 K范围内的电输运性质。
• 在100 Oe磁场下，从0.48 K到300 K测量温度依赖的磁化率（χ(T)），以评估磁有序行为和居里-外斯行为。
• 在D3d对称性下，利用Stevens算符分析晶体场效应，以解释基态双重态和磁化率行为。

实验结果

研究问题

• RQ1 CeCd3P3在0.48 K以下是否表现出长程磁序，或是否由于几何阻挫而成为量子自旋液体候选体？
• RQ2 CeCd3P3的本征带隙与CeZn3P3相比如何，这对光致Kondo效应有何影响？
• RQ3 CeCd3P3中4f电子态的性质是什么，其与Ce2Sn2O7中晶体场基态相比有何异同？
• RQ4 Cd与Zn相比，其离子半径如何影响ScAl3C3型Ce化合物的磁有序温度？
• RQ5 Ce位点处的D3d点群对称性在稳定量子自旋液体基态中起什么作用？

主要发现

• CeCd3P3以六方ScAl3C3型结构结晶，晶格参数为a = 4.28251(62) Å，c = 21.00239(230) Å。
• CeCd3P3的本征带隙为0.75 eV，大于CeZn3P3的约0.4 eV带隙。
• 在50 K以上，磁化率遵循居里-外斯定律，有效磁矩为2.77 μB/Ce，居里-外斯温度为-60 K。
• 在0.48 K以下未观察到长程磁序，约1.5 K处可能存在的磁转变归因于磁性杂质。
• 在0.48 K时，磁化率在1 T磁场内保持顺磁性，支持无长程磁序的存在，表明其为量子自旋液体候选体。
• 在D3d对称性下，晶体场基态为|±1/2⟩和|∓5/2⟩态的线性组合，与已知的量子自旋液体候选体Ce2Sn2O7相似。