[论文解读] Optically detected magnetic resonance of nitrogen vacancies in a diamond anvil cell using designer diamond anvils

L. Steele, Matthew Lawson+12 more|arXiv (Cornell University)|Sep 11, 2017

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 3

一句话总结

本研究通过使用光刻加工的金属微通道作为集成微波天线的定制钻石砧板，在金刚石对顶砧（DAC）中实现了微米级金刚石内氮空位（NV⁻）中心的光学检测磁共振（ODMR）。该方法实现了抑制加热且无需非导电垫片的全光学高压磁强计测量，零场分裂参数D与压力呈线性关系，斜率为11.72 ± 0.68 MHz/GPa，验证了从头算预测，并实现了基于NV的压强计测量。

ABSTRACT

Optically detected magnetic resonance of nitrogen vacancy centers in diamond offers novel routes to both DC and AC magnetometry in diamond anvil cells under high pressures ($>3$ GPa). However, a serious challenge to realizing experiments has been the insertion of microwave radiation in to the sample space without screening by the gasket material. We utilize designer anvils with lithographically-deposited metallic microchannels on the diamond culet as a microwave antenna. We detected the spin resonance of an ensemble of microdiamonds under pressure, and measure the pressure dependence of the zero field splitting parameters. These experiments enable the possibility for all-optical magnetic resonance experiments on sub-$μ$L sample volumes at high pressures.

研究动机与目标

• 为解决在高压金刚石对顶砧（DAC）中微波耦合的挑战，传统感应线圈因样品体积有限和垫片限制而难以应用。
• 开发一种在高压（高达8 GPa）下对微米级金刚石中的NV⁻中心实现光学检测磁共振（ODMR）的方法，且不依赖非导电垫片材料。
• 在极端压力下实现亚μL量级样品体积的全光学、高灵敏度磁强计测量，利用金刚石砧板上的集成微波天线。
• 测量NV⁻中心零场分裂（ZFS）参数D和E的压力依赖性，以期用作压强计。

提出的方法

• 在砧板顶面采用光刻沉积的5 μm宽同心金属微通道作为集成微波天线，用于ODMR激发。
• 采用1 mm顶面直径、MP35N钢外壳的金刚石对顶砧（DAC），通过4-40螺栓施加压力，并利用红宝石荧光测量压力。
• 利用共聚焦显微镜和HR4000光谱仪进行NV⁻中心自旋态的光学检测，通过扫描微波频率以探测共振跃迁。
• 采用自旋哈密顿量 H = D(Ŝ_z² - S(S+1)/3) + E(Ŝ_x² - Ŝ_y²) 建模零场分裂，D和E通过ODMR谱的洛伦兹拟合提取。
• 使用1–10 μm的微米级金刚石作为含NV⁻的样品，监测荧光强度随微波频率和压力的变化。
• 通过红宝石荧光进行压力校准，并监测压力介质（Daphne 7373）的固化效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 金刚石砧板上的集成微波天线是否可在无垫片相关信号退化的情况下，实现高压DAC中NV⁻中心的ODMR？
• RQ2 在高压下，微米级金刚石中NV⁻中心的零场分裂参数D的压力依赖性如何？
• RQ3 应变参数E是否随压力表现出可测量的变化，表明局部对称性或应变场的变化？
• RQ4 NV⁻中心的ODMR响应是否可作为高压实验中可靠的压强计，替代红宝石荧光？
• RQ5 样品环境（如压力介质固化）对NV⁻谱线宽度和光谱特征有何影响？

主要发现

• 零场分裂参数D随压力线性增加，斜率为11.72 ± 0.68 MHz/GPa，与从头算计算一致，且低于以往报道的IIa型金刚石值。
• 应变参数E在压力变化下无显著变化，表明NV⁻中心周围局部对称性在压缩下变化极小。
• 线宽随压力以0.8 MHz/GPa的速率展宽，表明存在非静水应力条件，压力不均匀度δP/P ≈ 6%。
• 线宽展宽的起始点与Daphne 7373压力介质在约2.2 GPa处预期的固化转变一致，表明相变后出现应变非均匀性。
• NV⁻双峰的相对强度随压力变化，表明压力介质固化后发展出非均匀应变场。
• 观察到单个微米级金刚石的ODMR，为高压下实现矢量磁强计和表面核自旋探测提供了可能。