[论文解读] Optically induced softening of the charge-transfer gap in Sr2CuO2Cl2

J. Steven Dodge, Andreas Schumacher+2 more|ArXiv.org|Oct 27, 2009

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 1被引用 3

一句话总结

本研究利用时间与能量分辨的泵浦-探测光谱技术，证明在3 eV光激发下，绝缘态铜氧化物Sr2CuO2Cl2中的电荷转移能隙发生软化，每吸收一个光子产生11至20个低能玻色子。观测到的弛豫动力学与非谐振 phonon 衰变一致，表明光学声子和可能存在的磁激发对载流子能量耗散有显著贡献。

ABSTRACT

Energy- and time-resolved spectroscopy reveals a photoinduced softening of the charge-transfer gap in the insulating copper oxide Sr2CuO2Cl2 that indicates rapid and efficient photoproduction of optical phonons. By relating the pump-probe signal amplitude to the thermal difference spectrum, we estimate that eleven to twenty optical phonons are created for every one 3 eV photon. Assuming relaxation to the optical absorption edge at 1.5 eV, this corresponds to 70-130 meV per boson. While the lower limit is consistent with relaxation exclusively through optical phonons, the upper limit suggests a significant role for magnetic excitations. We observe a photoinduced bleaching of the gap excitation that we associate with phase space filling, and estimate the excluded area of the photoexcited state to be about nine copper oxide plaquettes. The temporal decay of the pump-probe signal is consistent with anharmonic phonon decay.

研究动机与目标

• 研究绝缘态铜氧化物Sr2CuO2Cl2在光学激发后光生载流子的弛豫动力学。
• 确定在从3 eV激发态弛豫至1.5 eV带边过程中，参与能量弛豫的低能玻色子模式（声子或自旋激发）的性质与数量。
• 量化光诱导的光谱变化，包括能隙软化与吸收峰减弱，以推断光激发态的空间范围与特性。
• 分析泵浦-探测信号的时间衰减，以识别主要的弛豫机制，特别是非谐振声子衰变。

提出的方法

• 采用能量与时间分辨的泵浦-探测光谱技术，使用3 eV泵浦光与可变能量的探测光（例如2.1 eV）来绘制瞬态光学响应。
• 测量泵浦-探测信号振幅随时间延迟与激发密度的变化，以提取弛豫动力学与非指数型弛豫行为。
• 使用具有对数间隔衰减速率的指数函数之和（公式6）对数据进行拟合，需N = 4个组分才能获得良好拟合质量。
• 依赖于具有全局约束衰减速率的离散Laplace变换方法，以实现在不同激发密度下的定量比较。
• 从泵浦-探测信号振幅计算热差分光谱，并将其与每光子产生的玻色子数量相关联。
• 通过电荷转移激发的吸收减弱估算光激发态的排除面积，假设为态密度填充效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 在Sr2CuO2Cl2中，光生载流子弛豫过程中，每吸收一个3 eV光子会产生多少个低能玻色子？
• RQ2 光生载流子弛豫的主要路径是光学声子还是磁激发？
• RQ3 泵浦-探测信号的时间衰减如何反映玻色子模式的非谐振衰变行为？
• RQ4 通过电荷转移激发的吸收减弱推断，光激发态的空间范围有多大？
• RQ5 光诱导的光谱响应在多大程度上模拟了玻色子模式的热激发？

主要发现

• 在3 eV光激发下，电荷转移能隙发生软化，泵浦-探测信号的响应类似于温度升高的效应。
• 每吸收一个3 eV光子，产生11至20个低能玻色子，对应于弛豫至1.5 eV吸收边时每个玻色子释放70–130 meV能量。
• 每个玻色子70 meV的下限与光学声子一致，但130 meV的上限表明磁激发有显著贡献。
• 泵浦-探测信号的衰减呈非指数型，最佳拟合为四个指数函数之和，其衰减速率分别为1.1、3.7、12.6和42.7 ps，表明存在复杂的非谐振声子衰变。
• 光诱导信号的振幅在激发密度达2.4×10¹⁹ cm⁻³之前与激发密度呈线性关系，表明处于线性响应区域。
• 光诱导的能隙吸收减弱表明，光激发态排除的面积相当于约九个CuO₂单胞。