[论文解读] Optically-Induced Symmetry Breaking via Nonlinear Phononics

Jared S. Ginsberg, Mohsen Jadidi+11 more|arXiv (Cornell University)|Jul 26, 2021

Advanced Fiber Laser Technologies参考文献 23被引用 4

一句话总结

本文展示了六方氮化硼（hBN）中横向光学声子的共振激发可诱导强烈的光学非线性效应，包括增强的四波混频和三次谐波生成。作者观测到亚皮秒量级的非线性信号，并预测由于声子介导的非线性增强，高次谐波生成效率将显著提升。

ABSTRACT

Optical nonlinearities in solids reveal information about both the in-plane rotational and out-of-plane inversion symmetries of a crystal. In the van der Waals material hexagonal boron nitride (hBN) both these symmetries and the linear vibrational properties have led to the rich physics of mid-infrared phonon-polaritons. However, the role of strong electron-phonon nonlinearities requires further study. In this work, we investigate both theoretically and experimentally the rich interplay of phonon anharmonicity and symmetry in phonon-polariton mediated nonlinear optics. We show that large enhancements (>30x) of third-harmonic generation occur for incident femtosecond pulses that are resonant with the hBN transverse optical phonons. In addition, we predict and observe large transient sub-picosecond duration second-harmonic signals during resonant excitation, which in equilibrium is forbidden by symmetry. This surprising result indicates that instantaneous crystal inversion symmetry breaking can be optically induced and controlled via phonon interactions by both the power and polarization of the pump laser.

研究动机与目标

• 研究六方氮化硼（hBN）中强声子共振如何增强光学非线性效应。
• 探讨非线性声子学在生成和放大超快光学信号中的作用。
• 通过共振激发下的四波混频，实现对晶格动力学的时间分辨观测。
• 预测并验证通过声子诱导的非线性效应，高次谐波生成效率的显著提升。

提出的方法

• 使用定制激光脉冲对hBN的横向光学声子模式进行共振激发。
• 采用四波混频（FWM）生成并探测亚皮秒量级的非线性信号。
• 在声子频率的共振泵浦条件下测量三次谐波生成（THG）。
• 利用理论建模预测声子增强的非线性效应及高次谐波生成效率。
• 分析时间分辨信号，提取晶格运动与声子激发的动力学特性。
• 利用hBN声子模式的强非谐性来放大非线性光学响应。

实验结果

研究问题

• RQ1 hBN中声子共振激发如何影响光学非线性效应的强度与时间轮廓？
• RQ2 四波混频能否实现对hBN晶格动力学的亚皮秒时间分辨率观测？
• RQ3 声子共振在多大程度上增强了hBN中的三次谐波生成？
• RQ4 由于声子介导的非线性效应，高次谐波生成效率的预测提升幅度是多少？
• RQ5 光学激发与晶格振动之间的耦合如何导致破缺对称性的非线性响应？

主要发现

• 作者在hBN横向光学声子的共振激发过程中，观测到持续时间为亚皮秒的四波混频信号。
• 当在hBN横向光学声子频率处泵浦时，三次谐波生成显著增强。
• 时间分辨FWM信号使亚皮秒时间尺度上晶格运动的直接观测成为可能。
• 预测声子诱导的非线性效应将显著提高高次谐波生成效率。
• hBN中强声子共振作为光学信号的非线性放大器，实现了增强的非线性光学响应。
• 理论建模证实，观测到的增强效应源于光学激发与非谐声子模式之间的相互作用。