[论文解读] Optimization of heterogeneous ternary Li3PO4-Li3BO3-Li2SO4 mixture for Li-ion conductivity by machine learning

Kenji Homma, Yu Liu+6 more|arXiv (Cornell University)|Nov 28, 2019

Machine Learning in Materials Science参考文献 11被引用 6

一句话总结

本研究将机器学习应用于优化由Li₃PO₄、Li₃BO₃和Li₂SO₄组成的非均质三元固态电解质，实现了在300 °C时最大锂离子电导率为4.9 × 10⁻⁴ S/cm。最佳组成为25:14:61（mol%）Li₃PO₄:Li₃BO₃:Li₂SO₄，其电导率提升归因于多种共存相之间的协同效应。

ABSTRACT

Mixing heterogeneous Li-ion conductive materials is one of potential ways to enhance the Li-ion conductivity more than that of the parent materials. However, the development of the mixtures had not exhibited significant progress because it is a formidable task to cover the vast possible composition of the parent materials using traditional ways. Here, we introduce a fashion based on machine learning to optimize the composition ratio of ternary Li3PO4-Li3BO3-Li2SO4 mixture for its Li-ion conductivity. According to our results, the optimum composition of the ternary mixture system is 25:14:61 (Li3PO4: Li3BO3: Li2SO4 in mol%), whose Li-ion conductivity is measured as 4.9 x 10E-4 S/cm at 300 °C. Our X-ray structure analysis indicates that Li-ion conductivity in the mixing systems is enhanced by virtue of the coexistence of two or more phases. Although the mechanism enhancing Li-ion conductivity is not simple, our results demonstrate the effectiveness of machine learning for the development of materials.

研究动机与目标

• 为克服传统试错法在优化复杂固态电解质混合物时的局限性。
• 确定三元Li₃PO₄-Li₃BO₃-Li₂SO₄体系的最佳组分比例，以提升锂离子电导率。
• 展示机器学习在加速固态电池材料发现方面的有效性。
• 理解多相混合物中电导率增强背后的结构与导电机理。

提出的方法

• 基于Li₃PO₄、Li₃BO₃和Li₂SO₄在不同组分比例下的实验数据，训练了机器学习模型以预测锂离子电导率。
• 该模型预测了整个三元组分空间中的电导率，实现了对传统采样方法的超越。
• 在300 °C下进行了实验验证，以测量候选组分的离子电导率。
• 采用X射线衍射分析确认优化混合物中存在多种结晶相。
• 模型优先选择预测电导率较高的组分，从而减少了所需实验次数。
• 本研究结合了预测建模与结构表征，建立了微观结构与离子输运之间的关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 Li₃PO₄-Li₃BO₃-Li₂SO₄三元体系的最佳组分比例是什么，可使锂离子电导率达到最大？
• RQ2 多种相共存如何影响非均质固态电解质中的离子电导率？
• RQ3 机器学习能否有效探索多组分固态电解质庞大的组分空间，以识别高性能候选材料？
• RQ4 哪些结构特征与多相混合物中增强的锂离子输运相关？

主要发现

• 最大锂离子电导率对应的最优组成为25:14:61（mol%）Li₃PO₄:Li₃BO₃:Li₂SO₄。
• 在300 °C下，该最优组分的实测锂离子电导率为4.9 × 10⁻⁴ S/cm。
• 电导率的提升归因于多种结晶相的共存，这些相可能为Li⁺离子提供了连通的传输路径。
• X射线衍射结果证实了不同相的存在，支持了相异质性在电导率增强中的作用。
• 机器学习方法成功在极少实验次数下识别出高性能组分。
• 结果表明，此类混合物中的电导率增强并非简单的加和效应，而是源于复杂的界面与结构效应。