[论文解读] Optimization of the growth of the van der Waals materials Bi2Se3 and (Bi0.5In0.5)2Se3 by molecular beam epitaxy

Zhengtianye Wang, Stephanie Law|arXiv (Cornell University)|Jul 20, 2021

Topological Materials and Phenomena参考文献 55被引用 4

一句话总结

本研究通过系统调节生长温度和衬底钝化状态，优化了拓扑绝缘体Bi2Se3以及平凡绝缘体(Bi0.5In0.5)2Se3的分子束外延（MBE）生长。研究识别出自钝化的蓝宝石与未钝化的GaAs衬底上不同的生长机制，实现了结晶质量更高、表面形貌更优、输运性能更佳的外延薄膜，对拓扑自旋电子学与异质结构应用具有重要意义。

ABSTRACT

The naturally existing chalcogenide Bi2Se3 is topologically nontrivial due to the band inversion caused by strong spin-orbit coupling inside the bulk of the material. The surface states are spin polarized, protected by the time-inversion symmetry, and thus robust to the scattering caused by non-magnetic defects. A high purity topological insulator thin film can be easily grown via molecular beam epitaxy (MBE) on various substrates to enable novel electronics, optics, and spintronics applications. However, the unique surface state properties have historically been limited by the film quality, which is evaluated by crystallinity, surface morphology, and transport data. Here we propose and investigate different MBE growth strategies to improve the quality of Bi2Se3 thin films grown by MBE. In addition, growths of topological trivial insulator (Bi0.5In0.5)2Se3 (BIS) are also investigated. BIS is often used as a buffer layer or separation layer for topological insulator heterostructures. Based on the surface passivation status, we have classified the substrates into two categories, self-passivated or unpassivated, and determine the optimal growth mechanisms on the representative sapphire and GaAs, respectively. Growth temperature is a crucial control parameter for the van der Waals epitaxy for both types of substrates. For Bi2Se3 on GaAs, the surface passivation status determines the dominant growth mechanism.

研究动机与目标

• 通过系统优化生长参数，提升分子束外延（MBE）生长的Bi2Se3和(Bi0.5In0.5)2Se3薄膜质量。
• 解决因结晶质量差、表面粗糙及输运性能不佳导致的历史性拓扑绝缘体性能瓶颈。
• 根据衬底表面钝化状态（自钝化型，如蓝宝石；未钝化型，如GaAs）对衬底进行分类，并确定各自最优的生长机制。
• 通过优化缓冲层（BIS）与顶层（Bi2Se3）的MBE生长条件，实现高性能拓扑绝缘体异质结构的制备。

提出的方法

• 在蓝宝石与GaAs衬底上系统调节Bi2Se3与(Bi0.5In0.5)2Se3的生长温度，以确定最佳结晶质量与表面形貌。
• 基于表面化学性质，将衬底分类为自钝化型（蓝宝石）与未钝化型（GaAs），并分析其对原子团扩散与成核行为的影响。
• 利用原位反射高能电子衍射（RHEED）与非原位表征（XRD、AFM、霍尔测量）监测生长动力学与薄膜质量。
• 采用Bi、Se与In的元素束流进行MBE外延，实现化学计量比精确控制，最大限度减少外延层中的缺陷。
• 通过表面钝化效应分析生长机制，建立衬底化学性质与原子团迁移率、逐层外延动力学之间的关联。
• 对比不同温度与衬底条件下薄膜质量指标（结晶质量、表面形貌、载流子迁移率）的差异。

实验结果

研究问题

• RQ1 在蓝宝石与GaAs衬底上，MBE生长的Bi2Se3与(Bi0.5In0.5)2Se3薄膜的结晶质量与表面形貌如何随生长温度变化？
• RQ2 衬底表面钝化状态（自钝化 vs. 未钝化）在决定这些材料范德瓦尔斯外延主导生长机制中起何种作用？
• RQ3 Bi2Se3与(Bi0.5In0.5)2Se3的生长条件有何差异，特别是在温度依赖性与表面动力学方面？
• RQ4 经过优化的MBE生长在多大程度上可改善Bi2Se3薄膜的输运性能，特别是载流子迁移率与平均自由程？
• RQ5 在考虑表面重构与原子团扩散相互作用的前提下，GaAs衬底上高质量Bi2Se3外延生长的最优MBE参数是什么？

主要发现

• 在GaAs衬底上，Bi2Se3的最优生长温度为280 °C，可实现高结晶质量与光滑表面形貌，其均方根粗糙度低于1 nm。
• 在自钝化的蓝宝石衬底上，由于表面终端稳定，Bi2Se3外延遵循逐层生长机制，有利于高质量薄膜的形成。
• 在未钝化的GaAs衬底上，表面重构与原子团迁移率对温度高度敏感，280 °C被确定为平衡原子团扩散与表面稳定性的最佳温度。
• 在GaAs衬底上生长的(Bi0.5In0.5)2Se3缓冲层表现出更优的晶格匹配与更低的界面应变，从而实现高质量的Bi2Se3异质外延。
• 薄膜质量的提升与输运性能的增强密切相关，包括更高的载流子迁移率与更低的缺陷散射，该结果经霍尔测量验证。
• 本研究建立了一套基于衬底特性的生长优化框架，明确了自钝化与未钝化衬底的差异化生长机制，实现了可重复的高质量拓扑绝缘体薄膜制备。