[论文解读] Orbital density wave order and electronic correlation driven insulating 1T-TaS2 monolayer

Xiang‐Long Yu, Dayong Liu+3 more|arXiv (Cornell University)|Jul 5, 2014

2D Materials and Applications被引用 11

一句话总结

本研究表明，中心Ta原子中具有主导$5d_{3z^2-r^2}$特征的轨道密度波（ODW）序，通过电子-声子耦合和电子关联作用，在单层1T-TaS2中驱动了金属-绝缘体转变。ODW态的波矢为$\frac{4}{13}\mathbf{b}_1 + \frac{1}{13}\mathbf{b}_2$，诱导出平坦能带和铁磁自旋密度波序，从而在单层中形成莫特绝缘体基态，与ARPES数据一致，且不同于体材料的行为。

ABSTRACT

We present the orbital resolved electronic properties of structurally distorted 1T-TaS2 monolayers. After optimizing the crystal structures, we obtain the lattice parameters and atomic positions in the star-of-David structure, and show the low-temperature band structures of distorted bulk are consistent with recent angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES) data. We further clearly demonstrate that $5d$ electrons of Ta form ordered orbital-density-wave (ODW) state with dominant $5d_{3{z}^2-{r}^2}$ character in central Ta, driving the one-dimensional metallic state in paramagnetic bulk and half-filled insulator in monolayer. Meanwhile, the star-of-David distortion in monolayers favors charge density wave and the flat band stabilizes ferromagnetic density wave of Ta spins with the same wavevector of ODW 4/13 b_1+1/13 b2. We propose that $1$T-TaS$_{2}$ monolayer may pave a new way to study the exciton physics, exciton-polaron coupling, and potential applications for its exciton luminescence.

研究动机与目标

• 为解决1T-TaS2中低温绝缘相本质的长期争议，特别是其是否为莫特绝缘体或电荷密度波（CDW）绝缘体。
• 研究近期少层薄膜解理后单层1T-TaS2的电子结构与对称性破缺。
• 确定电子-声子耦合与电子关联在驱动单层中轨道序与磁序中的作用。
• 建立单层1T-TaS2中轨道、电荷与自旋序的统一图像，将其与潜在的激子效应和拓扑现象联系起来。

提出的方法

• 使用广义梯度近似（GGA）和GGA+U校正的密度泛函理论（DFT）对单层和体相1T-TaS2进行结构优化。
• 计算高温无畸变和低温畸变的戴维南星形相的能带结构与轨道分辨电子性质。
• 利用GGA+U分析轨道极化与磁矩分布，识别出主导的$5d_{3z^2-r^2}$特征与铁磁自旋密度波序。
• 将理论能带结构与近期角分辨光电子能谱（ARPES）数据进行比较，以验证模型。
• 研究电荷密度分布及戴维南星形簇之间的“壕沟状”绝缘行为。
• 评估电子-声子耦合与局域库仑相互作用（$U$）在稳定ODW与绝缘态中的相对作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 1T-TaS2单层的绝缘基态起源是什么？其是由莫特物理还是电荷密度波（CDW）序驱动的？
• RQ2 轨道自由度，特别是$5d_{3z^2-r^2}$轨道，在单层中形成密度波态的过程中起到何种作用？
• RQ3 电子-声子耦合与电子-电子关联在稳定轨道密度波（ODW）及其关联磁序中的作用分别是什么？
• RQ4 戴维南星形畸变如何影响电子能带结构，从而导致平坦能带与面内绝缘行为？
• RQ5 单层中观测到的磁序与轨道序是否可与潜在的激子效应（如激子-极化子耦合或发光）相联系？

主要发现

• 1T-TaS2单层的基态为波矢为$\frac{4}{13}\mathbf{b}_1 + \frac{1}{13}\mathbf{b}_2$的轨道密度波（ODW）序，主要由电子-声子耦合驱动。
• 中心Ta原子表现出主导的$5d_{3z^2-r^2}$轨道特征，轨道极化从星形簇中心向外围环层逐渐减弱。
• 单层中形成平坦能带，稳定了具有与ODW相同波矢的铁磁自旋密度波序。
• 磁矩分布不均匀，中心Ta原子磁矩为0.272 $\mu_B$，第一环为0.04 $\mu_B$，第二环为0.01 $\mu_B$，证实了铁磁有序。
• 畸变单层的计算能带结构与近期ARPES数据吻合，验证了理论模型。
• 绝缘能隙及戴维南星形簇之间的“壕沟状”电荷密度分布支持面内绝缘行为，表明体系从体相的准一维金属转变为单层的莫特绝缘体。