[论文解读] Orbital ordering and fluctuations in a kagome superconductor CsV3Sb5

D. W. Song, L. X. Zheng+17 more|arXiv (Cornell University)|Apr 19, 2021

Topological Materials and Phenomena被引用 13

一句话总结

本研究利用⁵¹V和¹³³Cs核磁共振（NMR）技术，研究了铁硼矿超导体CsV₃Sb₅中的电子不稳定性。结果揭示，在约94 K处发生了一级结构相变，由轨道有序驱动，电荷密度波（CDW）序随后出现。研究结果表明，轨道有序抑制了钒3d轨道的磁涨落，揭示了这种拓扑非平庸超导体中轨道序与CDW物理之间的复杂相互作用。

ABSTRACT

Recently, competing electronic instabilities, including superconductivity and density-wave-like order, have been discovered in vanadium-based kagome metals AV3Sb5 (A = K, Rb, Cs) with a nontrivial band topology. This finding stimulates wide interests to study the interplay of these competing electronic orders and possible exotic excitations in the superconducting state. Here, in order to further clarify the nature of density-wave-like transition in these kagome superconductors, we performed 51V and 133Cs nuclear magnetic resonance (NMR) measurements on the CsV3Sb5 single crystal. A first-order phase transition associated with orbital ordering is revealed by observing a sudden splitting of orbital shift in 51V NMR spectrum at the structural transition temperature Ts ~ 94 K. In contrast, the quadrupole splitting from a charge-density-wave (CDW) order on 51V NMR spectrum only appears gradually below Ts with a typical second-order transition behavior, suggesting that the CDW order is a secondary electronic order. Moreover, combined with 133Cs NMR spectrum, the present result also confirms a three-dimensional structural modulation with a 2ax2ax2c period. Above Ts, the temperature-dependent Knight shift and nuclear spin-lattice relaxation rate (1/T1) further indicate the existence of remarkable magnetic fluctuations from vanadium 3d orbitals, which are suppressed due to orbital ordering below Ts. The present results strongly support that, besides CDW order, the previously claimed density-wave-like transition also involves a dominant orbital order, suggesting a rich orbital physics in these kagome superconductors.

研究动机与目标

• 阐明铁硼矿超导体CsV₃Sb₅中密度波样相变的本质。
• 区分轨道有序与电荷密度波（CDW）序作为主要电子不稳定性来源。
• 研究钒3d轨道涨落在转变温度以上的行为。
• 确定CsV₃Sb₅中结构调制的维数和周期性。
• 理解竞争性电子序之间的相互作用及其对超导性的影响。

提出的方法

• 对单晶CsV₃Sb₅进行了优化的⁵¹V和¹³³Cs核磁共振（NMR）测量。
• 通过分析温度依赖的Knight位移和自旋-晶格弛豫率（1/T₁）来探测磁涨落。
• 通过分析⁵¹V NMR谱的分裂，识别轨道序和CDW序参数。
• 利用四极分裂分析区分一级（轨道）相变与二级（CDW）相变。
• 结合¹³³Cs NMR数据，确认了三维2a×2a×2c的结构调制。
• 应用第一性原理计算与对称性分析，从轨道序与电荷序的角度解释NMR数据。

实验结果

研究问题

• RQ1 CsV₃Sb₅中约94 K处的密度波样相变的本质是什么？
• RQ2 该相变主要由轨道有序还是电荷密度波（CDW）序驱动？
• RQ3 钒3d轨道涨落在转变温度附近如何演化？
• RQ4 CsV₃Sb₅中结构调制的维数和周期性是什么？
• RQ5 轨道序与CDW序在铁硼矿晶格中如何共存并相互影响？

主要发现

• 通过⁵¹V NMR谱的突然分裂，识别出在Ts ≈ 94 K处发生一级相变，表明存在轨道有序。
• 在Ts以下，⁵¹V NMR中的CDW序逐渐发展，与二级相变行为一致。
• ¹³³Cs NMR谱确认了结构调制具有三维2a×2a×2c周期性。
• 在Ts以上，温度依赖的Knight位移和1/T₁揭示了来自钒3d轨道的强磁涨落。
• 由于轨道有序，这些磁涨落在Ts以下被抑制，表明轨道序与自旋动力学之间存在强烈关联。
• 结果表明，密度波样相变主要由主导的轨道序引起，CDW为次级不稳定性，凸显了铁硼矿超导体中丰富的轨道物理。