[论文解读] Orbital Selective Mott Transition Induced by Orbitals with Distinct Noninteracting Densities of States

Ze-Yi Song, Hunpyo Lee+1 more|arXiv (Cornell University)|Jul 22, 2014

Iron-based superconductors research参考文献 51被引用 4

一句话总结

该论文提出，在无晶体场劈裂、能带宽度差异或轨道简并性破缺的情况下，仅由于非相互作用态密度（DOS）的差异，两轨道 Hubbard 模型在半满和零温条件下仍可出现轨道选择性 Mott 转变（OSMT）。该机制源于由轨道间自旋涨落引发的局域自旋三重态形成所稳定化的 Kondo 效应的两阶段破坏，而非轨道解耦，VOCl 在压力下被确定为实验验证此新型 OSMT 起源的有前途候选材料。

ABSTRACT

By applying dynamical mean-field theory in combination with exact diagonalization at zero temperature to a half-filled Hubbard model with two orbitals having distinct noninteracting densities of states, we show that an orbital selective Mott transition (OSMT) will take place even without crystal field splitting, differences in bandwidth and orbital degeneracy. We find that formation of local spin triplet states followed by a two-stage breakdown of the Kondo effect, rather than decoupling of charge degrees of freedom among different orbitals, is the underlying physics for the OSMT. The relevance of our findings to Ca$_{2-x}$Sr$_x$RuO$_4$ and the iron-based superconductors is discussed, and a decent candidate to detect such an origin for the OSMT is proposed.

研究动机与目标

• 识别一种不依赖能带宽度差异、晶体场劈裂或轨道简并性破缺的、全新的内在轨道选择性 Mott 转变（OSMT）起源。
• 研究在零温半满两轨道 Hubbard 模型中，不同轨道间非相互作用态密度（DOS）的差异是否可驱动 OSMT。
• 阐明此类 OSMT 的基本物理机制，特别是将其与因抑制轨道间电荷涨落而导致的轨道解耦情景区分开来。
• 提出一个现实的材料候选——压力下的 VOCl，以实现该新 OSMT 机制的实验验证。

提出的方法

• 采用动力学平均场理论（DMFT）结合精确对角化（ED）作为杂质求解器，研究零温下的两轨道 Hubbard 模型。
• 该模型包含局域库仑相互作用（U, U', J）和洪特定律耦合项（J^±, J^z），并通过轨道特异性跃迁参数调节非相互作用 DOS。
• 一个轨道的非相互作用 DOS 被设计为准一维（如蜂窝晶格结构），另一个为准二维，从而在不引入能带或晶体场差异的前提下实现不同的 DOS。
• 通过计算自能、谱函数、重整化因子以及自旋/电荷关联函数，诊断 Mott 局域化与轨道选择性。
• 在 U/t–α 平面（α = 各向异性参数）及改变洪特定律耦合的条件下构建相图，以探测 OSMT 相的稳定性。
• 通过自旋结构因子和局域自旋三重态形成分析自旋涨落与 Kondo 屏蔽破坏的作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 在无能带宽度差异、晶体场劈裂或轨道简并性破缺的条件下，仅因不同轨道的非相互作用态密度（DOS）差异，是否仍可发生轨道选择性 Mott 转变？
• RQ2 当轨道 DOS 不同时，驱动 OSMT 的微观机制是什么？它与因抑制轨道间电荷涨落而导致的轨道解耦机制有何区别？
• RQ3 洪特定律耦合，特别是自旋翻转项，如何影响 OSMT 的出现与稳定性？
• RQ4 Kondo 效应的两阶段破坏在实现某一轨道中电子选择性局域化中起什么作用？
• RQ5 是否存在一个真实材料体系，可实验观测到这种由 DOS 驱动的 OSMT？

主要发现

• 在半满和零温条件下，当两轨道具有不同的非相互作用态密度（DOS）时，两轨道 Hubbard 模型中会出现轨道选择性 Mott 相（OSMP），即使不存在能带宽度差异或晶体场劈裂。
• OSMT 由 Kondo 效应的两阶段破坏驱动，其起始机制是轨道间自旋涨落引发的局域自旋三重态形成，而非电荷自由度的解耦。
• OSMP 由洪特定律耦合中的自旋翻转项稳定；当该项缺失时，由于简并双电子组态引起的强轨道涨落，OSMP 消失。
• 当 α = 0.7 时，OSMP 缩小并消失，此时两轨道的非相互作用 DOS 足够相似，证实 DOS 差异是关键驱动力。
• 准二维轨道的重整化因子（有效质量的倒数）小于准一维轨道，与后者的质量增强效应增强一致——与 Sr2RuO4 中的实验观测相符。
• 提出压力下的 VOCl 为实现此 OSMT 的有前途候选材料，因其具有两个具有不同 DOS 的开放 d 电子壳层轨道，晶体场劈裂可忽略，能带宽度相近，且实验已知为多轨道 Mott 绝缘体。