[论文解读] Organometallic Complexes of Graphene and Carbon Nanotubes: Introducing New Perspectives in Atomtronics, Spintronics, High Mobility Graphene Electronics and Energy Conversion Catalysis

Santanu Sarkar, Robert C. Haddon|arXiv (Cornell University)|Sep 18, 2014

Graphene research and applications参考文献 84被引用 47

一句话总结

本文探讨了金属原子/团簇与石墨烯/碳纳米管之间的电子和化学相互作用，展示了其在原子电子学、自旋电子学、高迁移率晶体管以及能量转换催化中的潜力。文章强调了有机金属功能化是实现具有增强电子性能和催化活性的石墨烯基器件的有效途径。

ABSTRACT

Here we present an overview of recent fundamental studies on the nature of the interaction between individual metal atoms and metal clusters and the conjugated surfaces of graphene and carbon nanotube with a particular focus on the electronic structure and chemical bonding at the metal-graphene interface. We discuss the relevance of organometallic complexes of graphitic materials to the development of a fundamental understanding of these interactions and their application in atomtronics as atomic interconnects, high mobility organometallic transistor devices, high-frequency electronic devices, organometallic catalysis (hydrogen fuel generation by photocatalytic water splitting, fuel cells, hydrogenation), spintronics, memory devices and in the next generation energy devices. We touch on CVD graphene grown on metals, the reactivity of its surface, and its use as a template for asymmetric graphene functionalization chemistry (ultrathin Janus discs). We highlight some of the latest advances in understanding the nature of interactions between metals and graphene surfaces from the standpoint of metal overlayers deposited on graphene and SWNT thin films. Finally, we comment on the major challenges facing the field and the opportunities for technological applications.

研究动机与目标

• 理解金属-石墨烯界面处的基本电子结构和化学键合特性。
• 探索有机金属复合物在实现下一代电子和能量转换器件方面的潜力。
• 研究化学气相沉积（CVD）生长的石墨烯在金属基底上的应用，作为非对称功能化的模板。
• 评估金属修饰的碳纳米结构在高频和高迁移率电子器件中的可行性。
• 识别在催化和自旋电子学中开发金属-石墨烯系统实际应用的挑战与机遇。

提出的方法

• 采用理论与实验相结合的方法，研究金属原子和团簇在石墨烯及单壁碳纳米管（SWNTs）上的行为。
• 利用密度泛函理论（DFT）和光谱技术分析电子结构，以探测金属-石墨烯相互作用。
• 采用化学气相沉积（CVD）技术在金属基底上生长石墨烯，实现可控功能化。
• 设计有机金属复合物以调控界面处的电荷转移和自旋态。
• 通过原子尺度晶体管和自旋电子器件的模拟评估器件性能。
• 基于表面反应活性分析，评估在析氢反应和燃料电池反应中的催化活性。

实验结果

研究问题

• RQ1 金属原子和团簇在电子层面如何与石墨烯和碳纳米管结合？
• RQ2 金属-石墨烯键合在实现高迁移率和高频电子器件中发挥何种作用？
• RQ3 有机金属功能化能否实现原子电子学中的原子尺度互联？
• RQ4 金属修饰如何影响碳纳米结构中的自旋输运和磁性特性？
• RQ5 在这些体系中，光催化水分解和加氢反应的催化效率受哪些关键因素控制？

主要发现

• 金属原子和团簇通过强共价键和电荷转移相互作用，与石墨烯和SWNTs形成稳定的有机金属复合物。
• 金属修饰的石墨烯表现出增强的电子迁移率，支持其在高性能晶体管中的应用。
• 金属-石墨烯界面可实现自旋极化输运，表明其在自旋电子器件中的潜在应用。
• 功能化石墨烯表面在析氢反应和燃料电池反应中表现出高催化活性。
• 在金属基底上生长的CVD石墨烯可作为非对称功能化的有效模板，实现超薄的Janus型结构。
• 理论建模证实，金属覆盖层的沉积会显著改变石墨烯的能带结构。