[论文解读] Origin of correlated isolated flat bands in copper-substituted lead phosphate apatite

Sinéad M. Griffin|arXiv (Cornell University)|Jul 31, 2023

Iron-based superconductors research被引用 30

一句话总结

论文使用 DFT 配合 Hubbard U 证明 Cu 替代在铅磷酸盐磷灰石中会在费米能级形成一个孤立、平坦的 Cu-d 主导带，该现象由 Cu 引发的结构畸变和 Pb lone-pair 驱动的手征电荷密度波推动，提示一个低能物理的最小两带模型及潜在的超导性。

ABSTRACT

A recent report of room temperature superconductivity at ambient pressure in Cu-substituted apatite (`LK99') has invigorated interest in the understanding of what materials and mechanisms can allow for high-temperature superconductivity. Here I perform density functional theory calculations on Cu-substituted lead phosphate apatite, identifying correlated isolated flat bands at the Fermi level, a common signature of high transition temperatures in already established families of superconductors. I elucidate the origins of these isolated bands as arising from a structural distortion induced by the Cu ions and a chiral charge density wave from the Pb lone pairs. These results suggest that a minimal two-band model can encompass much of the low-energy physics in this system. Finally, I discuss the implications of my results on possible superconductivity in Cu-doped apatite.

研究动机与目标

• 理解 Cu 掺杂铅磷酸盐磷灰石中相关平带的结构与电子起源。
• 识别 Cu 替代如何改变局部配位和多面体倾斜。
• 评估对低能量模型和 Cu-d 掺杂磷灰石潜在超导性的影响。

提出的方法

• 使用 VASP 进行密度泛函理论计算。
• 对 Cu-d 状态应用 GGA+U，U 值在 2–6 eV；主要结果采用 U=4 eV。
• 包含自旋轨道耦合；分析电子结构与投影 DOS。
• 放松结构以捕捉 Cu 引起的畸变，并使用 AMPLIMODES 计算对称性适应的声子模。
• 比较 Pb(1) 位点与 Pb(2) 位点上的 Cu 替换，并对非放松结构进行测试以评估鲁棒性。

Figure 1: (a) Lead-phosphate apatite structure with two inequivalent Pb sites as described in the main text. Columns of O or OH sit in the center column defined by Pb(2) hexagonal structure. (b) Calculated electronic localization function for Pb 10 (PO 4 ) 6 OH 2 . Oxygens surrounding Pb(2) are repe

实验结果

研究问题

• RQ1 Cu 替代在 Pb10(PO4)6(OH)2apatite 中诱导了哪些结构畸变？
• RQ2 Cu 替代如何影响 Cu-d 派生带及其在费米能级的孤立性？
• RQ3 一个以 Cu-d_yz/d_xz 状态为核心的最小两带模型能否描述 Cu-d 掺杂磷灰石的低能物理？
• RQ4 在该体系中哪些潜在的竞争相互作用（磁性、荷电、声子）与超导性相关？

主要发现

• Pb(1) 位点的 Cu 替换得到一对孤立的平坦 Cu-d 带穿过费米能级，带宽约为 ~130 meV。
• 这些平坦带与价带其它部分相隔约 ~160 meV，表明强相关潜力。
• Cu 引发的畸变将 Cu 配位从九配位改变为六配位，形成 Jahn-Teller 弯曲的三棱柱，促成平带的形成。
• Pb(2) 的 lone pairs 产生手征电荷密度波，驱动通过 PO4 多面体传播的结构畸变；这一 lone-pair 活性与电子结构相关联。
• 一个聚焦于 Cu-d_yz/d_xz 状态的两带模型可以捕捉低能物理，自旋极化与适度的 U 依赖仍能保持平带特征。
• 在 Cu 处于 Pb(1) 位点的前提下，面外 Cu-Cu 交换为 FM，约 ~2 meV/Cu；而面内耦合为 AFM，约 ~7 μeV/Cu。

Figure 2: (a) Lead-phosphate apatite structure showing nine-coordinated Pb(1) sites. (b) Cu-substituted structure showing six-coordinated Cu and Pb(1) sites with distorted trigonal prism coordination with two different bondlengths are a rigid twist of $\approx 24^{\circ}$ between the upper and lower