[论文解读] Origin of superconductivity and giant phonon softening in TlInTe$_2$ under pressure

Sorb Yesudhas, N. Yedukondalu+13 more|arXiv (Cornell University)|Mar 22, 2020

Solid-state spectroscopy and crystallography参考文献 41被引用 4

一句话总结

本研究揭示，在压力作用下，TlInTe₂ 中的超导性源于一种利夫希茨转变，电子口袋在 5.7 GPa 时于费米面上形成并连接（Tc = 3.8 K）。在 10–12 GPa 时出现巨大声子软化（Ag 模式），源于电子-声子耦合；而在 19–20 GPa 时出现的 Tc V 形行为及半导体-金属转变，进一步表明存在强电子关联效应，且在整个 33.5 GPa 压力范围内均未观察到结构相变。

ABSTRACT

Analogous to 2D layered transition metal dichalcogenides, the TlSe family of 1D chain materials with Zintl-type structure exhibits exotic phenomena under high-pressure. In the present work, we have systematically investigated the high-pressure behavior of TlInTe 2 using Raman spectroscopy, synchrotron X-ray diffraction, and transport measurements, in combination with crystal structure prediction (CSP) based on the evolutionary approach and first principles calculations. We found that TlInTe$_2$ undergoes a pressure driven semiconductor to semimetal transition at 4 GPa, followed by a superconducting transition at 5.7 GPa (with Tc = 3.8 K) induced by a Lifshitz transition. The Lifshitz transition is initiated by the appearance of new electron pockets on the Fermi surface, which evolve with pressure and connect to the adjacent electron pockets forming an umbrella shaped Fermi surface at the top and bottom of the Brillouin zone. An unusual giant phonon softening (Ag mode) concomitant with a V-shaped Tc behavior appears at 10-12 GPa as a result of the interaction of optical phonons with the conduction electrons, resulting in Fano line shaped asymmetry in Ag mode. A prominent Tc anomaly concurrent with the Ag mode softening at 19-20 GPa is correlated to the semimetal to metal transition. The CSP calculations reveal that these transitions are not accompanied by any structural phase transitions up to the maximum pressure achieved, 33.5 GPa. Our findings on TlInTe$_2$ open up a new platform to study a plethora of unexplored high pressure novel phenomena in TlSe family induced by Lifshitz transition (electronic driven), phonon softening and electron-phonon coupling.

研究动机与目标

• 研究具有 Zintl 型一维链状结构和窄带隙的 TlInTe₂ 在高压下超导性的起源。
• 确定所观测到的超导性与声子现象是由结构相变还是电子拓扑转变所驱动。
• 探讨电子-声子耦合与费米面拓扑结构变化在介导超导性与声子软化中的作用。
• 阐明在无结构变化的前提下，~25 GPa 处未解释的 4% 频率塌陷现象的起源。
• 建立一个新的平台，用于在 TlSe 家族中研究非结构变化驱动的奇异量子现象。

提出的方法

• 通过原位高压拉曼光谱探测声子模式，并检测如巨大软化与频率塌陷等异常现象。
• 在 HPCAT 进行同步辐射 X 射线衍射（HPXRD），监测结构演化并确认在 33.5 GPa 以内无相变。
• 开展电输运测量，识别半导体-半金属与半金属-金属转变以及超导转变。
• 采用第一性原理计算与基于演化方法的晶体结构预测（CSP），模拟高压下电子结构与费米面拓扑。
• 分析键长、键角（特别是汤姆森立方体中的 Te-Tl-Te 角度）及轨道贡献（In-5s、Te-5p），以关联电子与晶格动力学。
• 采用 Fano 线型拟合分析 Ag 声子模式的不对称性，表明存在强电子-声子耦合。

实验结果

研究问题

• RQ1 TlInTe₂ 在压力下超导性的驱动力是什么？是否与结构或电子转变有关？
• RQ2 为何 Ag 声子模式在 10–12 GPa 处出现巨大软化？电子-声子耦合在此现象中起何作用？
• RQ3 费米面拓扑结构如何随压力演化？其与利夫希茨转变及超导性的关联为何？
• RQ4 在无结构变化的前提下，Ag 声子模式在 ~25 GPa 处出现异常 4% 频率塌陷的原因是什么？
• RQ5 TlInTe₂ 系统能否作为在无结构相变条件下发现新型压力诱导量子相的新平台？

主要发现

• 在 4 GPa 时发生半导体-半金属转变，随后在 5.7 GPa 时出现超导转变（Tc = 3.8 K），其驱动力为 L1 和 L2 型利夫希茨转变。
• 超导性被证实由 L1 和 L2 型利夫希茨转变诱导，因为在 6.8 GPa 时费米面上形成了新的电子口袋并发生连接。
• 在 10–12 GPa 时 Ag 声子模式出现巨大软化，伴随 V 形 Tc 行为与 Fano 线型不对称性，表明与导带电子（In-5s/Te-5p）存在强电子-声子耦合。
• 在 19–20 GPa 时发生半金属-金属转变，与 Tc 的显著异常相关，表明电子结构进一步重构。
• 通过 HPXRD 在 33.5 GPa 以内未检测到结构相变，且 25 GPa 处键长/刚度变化无法解释 Ag 模式 4% 的频率塌陷。
• 尽管 Tl-Te₈ 汤姆森立方体持续倾斜且未发生从一维到二维的维度变化，~25 GPa 处频率塌陷的起源仍无法解释。