[论文解读] Oxygen-vacancy-induced charge carrier in n-type interface of LaAlO3 overlayer on SrTiO3 (001): interface vs bulk doping carrier

Yun Li, Sutassana Na Phattalung+2 more|ArXiv.org|Dec 24, 2009

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用 4

一句话总结

本研究通过DFT计算表明，LaAlO3（LAO）表面的氧空位优先形成，并在LAO/STO(001)界面诱导形成二维电子气，最大载流子密度为0.5 e/2-d.u.c。LAO中的空位产生界面载流子以屏蔽极性电场，而STO中的空位则产生体相载流子，无屏蔽效应。当空位浓度超过每2-d.u.c. 1/4时，表面表现出金属行为。

ABSTRACT

We investigated the role of oxygen vacancy in n-type interface of LaAlO3 (LAO) overlayer on SrTiO3 (STO) (001) by carrying out density-functional-theory calculations. Comparing the total energies of the configurations with one vacancy in varying locations we found that oxygen vacancies favor to appear first in LAO surface. These oxygen vacancies in the surface generate a two-dimensional distribution of carriers at the interface, resulting in band bending at the interface in STO side. Dependent on the concentration of oxygen vacancies in LAO surface, the induced carrier charge at the interface partially or completely compensates the polar electric field in LAO. Moreover, the electronic properties of oxygen vacancies in STO are also presented. Every oxygen vacancy in STO generates two electron carriers, but this carrier charge has no effect on screening polar field in LAO. Band structures at the interface dependent on the concentrations of oxygen vacancies are presented and compared with experimental results.

研究动机与目标

• 通过DFT计算确定LaAlO3/SrTiO3(001)异质结构中氧空位的优先位置。
• 阐明氧空位在LAO和STO层中诱导的载流子的起源与分布。
• 研究氧空位浓度对界面载流子密度和能带弯曲的影响。
• 区分来自LAO空位的界面载流子与来自STO空位的体相载流子对LAO中极性电场的屏蔽效应。
• 基于空位位置与浓度，解释实验观测到的LAO/STO界面中二维与三维载流子分布之间的转变。

提出的方法

• 使用VASP代码结合GGA-PBE泛函与PAW赝势，执行自旋极化密度泛函理论（DFT）计算。
• 构建(2×2)超胞的LAO/STO(001)，在不同位置引入单个氧空位：LAO表面、LAO次表面、STO表面和STO次表面。
• 计算所有空位构型的总能量，以确定热力学上最稳定的形成位置。
• 分析电子结构、能带色散与电荷密度分布，以识别载流子局域化及与Ti 3d轨道的杂化。
• 计算穿过STO层的积分载流子密度分布，以区分界面（2D）与扩展（3D）载流子组分。
• 利用能带弯曲与势能分布，模拟导带中类似艾里函数行为的量子阱态形成。

实验结果

研究问题

• RQ1 在LAO/STO(001)异质结构中，氧空位优先在LAO表面、STO衬底还是界面层中形成？
• RQ2 LAO中氧空位浓度如何影响界面处的载流子密度及相应的能带结构？
• RQ3 与STO中的空位相比，LAO中的空位在多大程度上能屏蔽LAO层中的极性电场？
• RQ4 由LAO空位与STO空位诱导的载流子的空间分布是二维还是三维？
• RQ5 在何种空位浓度下，LAO表面会呈现金属特性？其局部表面导电性的成因是什么？

主要发现

• 氧空位优先在LAO表面层形成，DFT计算显示其总能量最低。
• LAO表面中的氧空位在界面处诱导出二维电子气，最大载流子密度为0.5 e/2-d.u.c。
• 当LAO空位浓度低于每2-d.u.c. 1/4时，LAO中的能带从界面到表面呈上翘趋势；当浓度达到或超过每2-d.u.c. 1/4时，能带趋于平坦，表明出现金属表面行为。
• 界面载流子组分主要由Ti 3d_{xy}轨道主导，并在界面附近形成局域化的2D态；而STO中的扩展载流子则涉及所有t_{2g}轨道（d_{xy}、d_{yz}、d_{zx}）。
• STO中的氧空位每产生一个空位可贡献两个电子载流子，但这些载流子不参与屏蔽LAO中的极性电场。
• 在高浓度空位下，STO中的载流子分布变为三维，其峰值位于第14层（距界面约5 nm处），与实验AFM测量结果一致，即载流子呈微米级指数衰减。