[论文解读] Particle contact dynamics as the origin for non-integer power expansion rheology in attractive suspension networks

Irene Natalia, Randy H. Ewoldt+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 12, 2021

Rheology and Fluid Dynamics Studies参考文献 56被引用 11

一句话总结

该论文将中等振幅振荡剪切（MAOS）中吸引性毛细管悬浮液的非整数幂律标度归因于赫兹点接触。研究表明，由于赫兹接触力学和粘附控制的摩擦，弹性与粘性三阶谐波应力呈现非立方标度（m3 ≠ 3），在颈状态下m3,elastic ≈ 1.5，在毛细管态下m3,elastic > 1.5，从而解释了长期未解的颗粒体系非线性流变行为。

ABSTRACT

We show that Hertzian particle contacts are the underlying cause of the as-yet-unexplained noninteger power laws in weakly nonlinear rheology. In the medium amplitude oscillatory shear (MAOS) region, the cubic scaling of the leading order nonlinear shear stress ($\sigma_\mathrm{3} \sim \gamma_\mathrm{0}^{m_\mathrm{3}}$, $m_\mathrm{3}=3$) is the standard expectation. Expanding on the work by Natalia et al. [J. Rheol. 64 625-635 (2020)], we report an extensive data set of noncubical, noninteger power law scalings $m_\mathrm{3}$ for particle suspensions in two immiscible fluids with a capillary attractive interaction, known as capillary suspensions. Here, we show that distinct power law exponents are found for the storage and loss moduli and these noninteger scalings occur at every secondary fluid concentration for two different contact angles. These compelling results indicate that the noninteger scalings are related to the underlying microstructure of capillary suspensions. We show that the magnitude of the third harmonic elastic stress scaling $m_\mathrm{3,elastic}$ originates from Hertzian-like contacts in combination with the attractive capillary force. The related third harmonic viscous stress scaling $m_\mathrm{3,viscous}$ is, found to be associated with adhesive-controlled friction. These observations, conducted for a wide range of compositions, can help explain previous reports of noninteger scaling for materials involving particle contacts and offers a new opportunity using the variable power law exponent of MAOS rheology to reveal the physics of particle bonds and friction in the rheological response under low deformation instead of at very high shear rates.

研究动机与目标

• 解决颗粒悬浮液弱非线性流变中非整数幂律标度（σ3 ∼γm30）长期存在的谜题。
• 确定颗粒接触——特别是赫兹接触与摩擦相互作用——是否是非立方MAOS标度的物理根源。
• 研究毛细力与接触力学如何调控具有可调颗粒-颗粒相互作用的悬浮液中的非线性响应。
• 将观测到的非整数指数与微结构特征（如预加载接触和颈状态与毛细管态下的毛细管桥形成）联系起来。

提出的方法

• 在不同二次液体浓度的毛细管悬浮液中进行中等振幅振荡剪切（MAOS）实验。
• 测量三阶谐波弹性（σ′3）与粘性（σ′′3）应力响应，以提取幂律指数m3,elastic与m3,viscous。
• 利用赫兹接触力学模型描述弹性应力标度，结合毛细力引起的预加载效应。
• 通过接触面积对毛细力的依赖关系分析摩擦贡献，预测m3,viscous ∝ (Fcap)2/3。
• 在两种体系中对比结果：NP3二氧化硅在硅油+甘油中（颈状态）与PMMA在甘油+石蜡油中（毛细管态）。
• 通过拟合数据提取m3,elastic与m3,viscous，与接触力学预测趋势进行比较。

实验结果

研究问题

• RQ1 在吸引性悬浮液的MAOS三阶谐波应力中，非整数幂律标度（m3 ≠ 3）的物理机制是什么？
• RQ2 赫兹点接触与毛细力如何共同影响毛细管悬浮液的弹性与粘性非线性响应？
• RQ3 为何m3,elastic与m3,viscous在颈状态与毛细管态之间存在差异，这与微结构有何关联？
• RQ4 粘附控制的摩擦能否解释观测到的m3,viscous标度，特别是当m3,viscous ≈ 2/3 m3,elastic时？
• RQ5 毛细力引起的预加载在多大程度上改变了弹性响应中从非整数到立方标度的转变？

主要发现

• 弹性三阶谐波应力以σ′3 ∼γm3,elastic0标度，其在颈状态下m3,elastic ≈ 1.5，表明毛细力预加载下的赫兹接触力学主导。
• 在毛细管态下，由于颗粒接触形成延迟，m3,elastic > 1.5，此时颗粒被钉扎在液滴周围但尚未接触。
• 粘性三阶谐波标度m3,viscous ≈ 2/3 m3,elastic与粘附控制摩擦一致，摩擦与接触面积成正比，因而与(Fcap)2/3成正比。
• 在颈状态与毛细管态中，所有二次液体浓度下均存在非整数幂律，表明基于接触的机制具有鲁棒性。
• 该模型合理解释了观测到的m3,elastic值，并将m3,viscous/m3,elastic的比值作为摩擦类型特征，表明在这些体系中粘附控制占主导。
• 本研究为其他颗粒体系（包括纳米复合材料与微凝胶）中非立方标度提供了物理解释，其根源在于赫兹接触与摩擦。