[论文解读] Pathways towards 30% efficient perovskite solar cells

Jonas Diekmann, Pietro Caprioglio+6 more|arXiv (Cornell University)|Oct 16, 2019

Perovskite Materials and Applications被引用 7

一句话总结

本研究通过在实验验证的参数下优化内建电势（V_BI），利用高掺杂（10^19 cm⁻³）的厚传输层或超薄本征层（如自组装单层），证明钙钛矿太阳能电池的功率转换效率可高达31%，相关参数包括10 µs体相寿命、100 cm/s界面复合速度、1.47 eV带隙和95% EQE。

ABSTRACT

Perovskite semiconductors have demonstrated outstanding external luminescence quantum yields, therefore potentially allowing power conversion efficiencies (PCE) close to the thermodynamic limits. However, the precise conditions that are required to advance to an efficiency regime above monocrystalline silicon cells are not well understood. In this work, we establish a simulation model that well describes efficient p-i-n type perovskite solar cells (PCE~20%) and a range of different experiments helping to quantify the efficiency-limiting processes in state-of-the-art devices. Based on these results, we studied the role of important device and material parameters with a particular focus on chemical doping, carrier mobilities, energy level alignment and the built-in potential (V_BI) across all stack layers. We demonstrate that an efficiency regime of 30% can be unlocked by optimizing the built-in potential across the perovskite layer by using either highly doped (10^19 cm-3) thick transport layers (TLs) or ultrathin undoped TLs, e.g. self-assembled monolayers. Importantly, we only consider parameters that have been already demonstrated in recent literature, that is a bulk lifetime of 10 us, interfacial recombination velocities of 100 cm/s, a perovskite bandgap (E_gap) of 1.47 eV and an EQE of 95%. A maximum efficiency of 31% is obtained for a bandgap of 1.4 eV using doped TLs. The results of this paper promise continuous PCE improvements until perovskites may become the most efficient single-junction solar cell technology in the near future.

研究动机与目标

• 识别当前最先进的p-i-n型钙钛矿太阳能电池中的关键效率限制过程。
• 确定实现钙钛矿太阳能电池超过30%功率转换效率所需条件。
• 评估器件与材料参数（如化学掺杂、载流子迁移率、能级排列及内建电势）对效率的影响。
• 提出仅基于实验已证实参数的实现30%效率的实用路径。
• 建立一个能准确反映高效钙钛矿器件（PCE ~20%）实验数据的仿真模型。

提出的方法

• 开发一个校准至高效p-i-n型钙钛矿太阳能电池（PCE ~20%）实验数据的综合仿真模型。
• 系统性地改变关键参数，包括化学掺杂浓度（最高达10^19 cm⁻³）、载流子迁移率、能级排列及内建电势（V_BI）。
• 采用包含钙钛矿带隙（1.47 eV）、外部量子效率（EQE）为95%及界面复合速度为100 cm/s的器件模型。
• 评估两种不同的传输层（TL）结构：厚而高度掺杂的TL与超薄本征TL（如自组装单层）。
• 对所有堆叠层中的V_BI进行定量分析，以确定其在最大化效率中的作用。
• 将带隙优化至1.4 eV，以接近单结太阳能电池的热力学极限。

实验结果

研究问题

• RQ1 当前最先进的钙钛矿太阳能电池中的主要效率限制过程是什么？
• RQ2 钙钛矿层中的内建电势（V_BI）如何影响功率转换效率？
• RQ3 能否仅使用实验已证实的材料与器件参数实现30%的效率？
• RQ4 哪种传输层设计——高掺杂厚层或超薄本征层——最能增强V_BI与效率？
• RQ5 在实际器件条件下，实现效率最大化的最佳钙钛矿带隙是什么？

主要发现

• 当使用高掺杂（10^19 cm⁻³）传输层时，预测钙钛矿带隙为1.4 eV的器件可实现最高31%的功率转换效率。
• 钙钛矿层中的内建电势（V_BI）是决定效率的主导因素，其优化可使效率进入30%区间。
• 研究表明，超薄本征传输层（如自组装单层）可作为增强V_BI的厚掺杂层的可行替代方案。
• 仿真模型在验证参数下能准确复现高效p-i-n型钙钛矿太阳能电池（PCE ~20%）的实验结果。
• 在体相寿命为10 µs、界面复合速度为100 cm/s、EQE为95%的条件下，模型证实了实现30%效率的可行性。
• 本研究明确指出了仅使用近期文献中已证实参数实现30%效率的路径，表明其具有近中期的实际可行性。