[论文解读] Pb$_{10-x}$Cu$_x$(PO$_4$)$_6$O: a Mott or charge transfer insulator in need of further doping for (super)conductivity

Liang Si, Markus Wallerberger+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 8, 2023

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用 10

一句话总结

这篇论文分析 LK-99，从 ab initio 数据导出两带和五带紧束缚模型，并展示 DMFT 结果指示需要电子或空穴掺杂以获得金属性并可能的超导性。

ABSTRACT

We briefly review the status quo of research on the putative superconductor Pb$_9$Cu(PO$_4$)$_6$O also known as LK-99. Further, we provide {\em ab initio} derived tight-binding parameters for a two- and five-band model, and solve these in dynamical-mean-field theory. The ratio interaction-to-bandwidth makes LK-99 a Mott or charge transfer insulator. Electron or hole doping (which is different from substituting Pb by Cu and thus differs from LK-99) is required to make it metallic and potentially superconducting.

研究动机与目标

• 评估 Pb10-xCux(PO4)6O (LK-99) 的电子本质，并澄清它是 Mott 还是电荷转移绝缘体。
• 从 ab initio 数据推导低能紧束缚模型（两带与五带）。
• 通过 DMFT 研究电子相关性并确定绝缘状态。
• 估计现实的相互作用参数，以讨论实现金属性或超导性所需的掺杂量。

提出的方法

• 进行 DFT 结构弛豫和带结构计算，以获得放松后的结构。
• 将 DFT 带投影到 Wannier 函数以获得两带和五带紧束缚模型。
• 在 Cu 位引入局部 Kanamori 相互作用并在 298 K 下使用连续时间 QMC 求解器通过 DMFT 求解。
• 将 DMFT 谱与 DFT+U 结果进行比较，以评估绝缘行为（Mott 与 电荷转移）。
• 使用受 cRPA 启发的推理讨论模型的 plausible U、J 和 U' 值。

Figure 1: Top: Schematics of DFT bandstructure for Pb 9 Cu(PO 4 ) 6 O. Middle: Mott-Hubbard splitting of the Cu $d_{xz,yz}$ orbitals leading to a Mott or charge transfer insulator. Note here we visualize the case with an orbital symmetry breaking (ordering) indicating by having different orbitals in

实验结果

研究问题

• RQ1 在现实的相互作用强度下，Pb10-xCux(PO4)6O 是 Mott 还是电荷转移绝缘体？
• RQ2 LK-99 的低能电子模型（两带和五带）哪些最能描述？
• RQ3 DMFT 的电子相关性是否开启能隙，以及该能隙如何依赖于 U'、J 和模型选择？
• RQ4 需要何种掺杂（电子或空穴）来驱动该材料的金属性或超导性？
• RQ5 DFT+U 与 DMFT 在捕捉绝缘态和轨道极化方面有何比较？

主要发现

• DMFT 在费米能级显示出明显的带隙，Cu d 带（d_xz/d_yz）分裂为下 Hubbard 带和上 Hubbard 带。
• 五带模型在 U' = 3 eV 时指示电荷转移绝缘体，在 U' = 2 eV 时表现出 Mott 式特征；该系统接近电荷转移与 Mott 绝缘行为之间的临界点。
• 两带模型由于屏蔽较弱而产生更大能隙；在 DMFT 中轨道在没有对称性破缺时仍然简并。
• DFT+U 在对称性破缺结构下可以得到绝缘态，强调晶格畸变在稳定绝缘行为中的作用。
• 总体而言，在中等 U 下预测 LK-99 为绝缘体（Mott 或电荷转移）；金属性和潜在的超导性需要对 Cu Pb 取代以外的电子或空穴掺杂。

Figure 2: (a) DFT-relaxed structure of Pb 9 Cu(PO 4 ) 6 O; (b) schematic figure of energy band splitting from the octahedral Cu-coordination of the CuO 6 motif; Wannier projections for the two bands model (c) and five bands model (d), respectively. The Wannier bands (dots) are virtually identical to