[论文解读] Percolation-induced resistivity drop in cold-pressed LuH2

Ningning Wang, Jun Hou+10 more|arXiv (Cornell University)|Apr 2, 2023

Hydrogen Storage and Materials被引用 6

一句话总结

本研究表明，冷压LuH2中电阻率的下降并非源于超导性，而是由于金属颗粒在由氢非化学计量或氧/氮污染引起的绝缘表面层中发生渗流。观察到的电阻率下降归因于绝缘态向渗流金属导电的转变，这挑战了先前将类似特征解释为超导转变的结论。

ABSTRACT

The stoichiometric bulk LuH2 is a paramagnetic metal with high electrical conductivity comparable to simple metals. Here we show that the resistivity of cold-pressed (CP) LuH2 samples varies sensitively upon modifying the grain size or surface conditions via the grinding process, i.e., the CP pellets made of commercially purchased LuH2 powder remain metallic but exhibit thousands of times higher resistivity, while additional grinding of LuH2 powders in air further enhances the resistivity and even results in weakly localized behaviors. For these CP samples, interestingly, we can occasionally observe abrupt resistivity drops at high temperatures, which also show dependences on magnetic fields and electrical current. Measurements of variable-temperature XRD, magnetic susceptibility, and specific heat exclude the possibilities of structural, magnetic, and superconducting transitions for the observed resistivity drops. Instead, we tentatively attribute these above observations to the presence of insulating layers on the grain surface due to the modification of hydrogen stoichiometry or the pollution by oxygen/nitrogen. Percolation of the metallic grains through the insulating surfaces can explain the sudden drop in resistivity. The present results thus call for caution in asserting the resistivity drops as superconductivity and invalidate the background subtraction in analyzing the resistivity data.

研究动机与目标

• 研究在冷压LuH2样品中观察到的异常电阻率下降的起源。
• 确定这些电阻率下降是否源于超导性、结构转变或磁有序。
• 评估表面污染和氢化学计量比在改变电输运性质中的作用。
• 质疑此类体系电阻率数据分析中背景扣除方法的有效性。

提出的方法

• 将市售LuH2粉末冷压成多晶颗粒，以获得具有可控晶粒尺寸和表面条件的样品。
• 在空气中系统研磨LuH2粉末以改变表面化学性质和晶粒尺寸，随后在不同磁场和电流密度下进行电阻率测量。
• 变温X射线衍射（XRD）以排除结构相变作为电阻率异常的原因。
• 磁化率和比热测量以排除磁性或超导相变的可能性。
• 分析在磁场和电流作用下的电阻率行为，以评估电子局域化和渗流导电。
• 将电阻率下降解释为由于氢缺乏或表面污染（氧或氮）形成的绝缘表面层中，金属颗粒的渗流所致。

实验结果

研究问题

• RQ1 冷压LuH2在高温下出现的电阻率骤降是由什么引起的？
• RQ2 这些电阻率下降是否表明存在超导性，还是可能源于与表面相关的绝缘层？
• RQ3 研磨导致的晶粒尺寸和表面条件变化如何影响LuH2中的电输运行为？
• RQ4 氧或氮污染以及氢非化学计量比在多大程度上改变了冷压LuH2的电阻率？
• RQ5 为何先前的研究错误地将这些电阻率下降归因为超导性？渗流如何解释这些观测结果？

主要发现

• 由市售粉末冷压制成的冷压LuH2多晶颗粒表现出金属性行为，但其电阻率值比体相化学计量比LuH2高出数千倍。
• 在空气中进一步研磨会进一步提高电阻率，并诱导弱局域化电子行为，表明 disorder 程度增强。
• 仅在特定样品中观察到高温下的异常电阻率下降，且其行为依赖于磁场和电流，排除了常规超导转变的可能性。
• 变温XRD、磁化率和比热测量结果排除了结构、磁性或超导相变为电阻率下降的根源。
• 电阻率下降暂且归因于氢缺乏或表面污染（氧或氮）形成的绝缘表面层中金属颗粒的渗流。
• 本研究否定了在该类体系中使用背景扣除进行电阻率数据分析的方法，因为所观察到的特征本质上源于微观结构和表面化学。