[论文解读] Performant implementation of the atomic cluster expansion (PACE): Application to copper and silicon

Yury Lysogorskiy, Cas van der Oord+9 more|arXiv (Cornell University)|Mar 1, 2021

Machine Learning in Materials Science被引用 11

一句话总结

本文提出 PACE，一种用于大规模分子动力学模拟中高效机器学习势能的原子簇展开（ACE）的高性能 C++ 实现。通过利用递归求值算法和线性缩放的“密度技巧”，PACE 在铜和硅体系上的预测速度更快、精度更高，优于以往最先进的势能模型，推动了精度与计算成本权衡的帕累托前沿。

ABSTRACT

The atomic cluster expansion is a general polynomial expansion of the atomic energy in multi-atom basis functions. Here we implement the atomic cluster expansion in the performant C++ code \verb+PACE+ that is suitable for use in large scale atomistic simulations. We briefly review the atomic cluster expansion and give detailed expressions for energies and forces as well as efficient algorithms for their evaluation. We demonstrate that the atomic cluster expansion as implemented in \verb+PACE+ shifts a previously established Pareto front for machine learning interatomic potentials towards faster and more accurate calculations. Moreover, general purpose parameterizations are presented for copper and silicon and evaluated in detail. We show that the new Cu and Si potentials significantly improve on the best available potentials for highly accurate large-scale atomistic simulations.

研究动机与目标

• 开发一种高性能、可投入生产的原子簇展开（ACE）实现，用于大规模原子模拟。
• 实现高阶体数的 ACE 模型在邻居数上的线性缩放，实现高效计算。
• 与现有机器学习势能相比，展示在铜和硅体系中具有更高精度和更快速度的势能性能。
• 为铜和硅提供通用、高精度的 ACE 参数化模型，其性能优于以往模型。

提出的方法

• 采用‘密度技巧’实现 ACE，将多体项重表述为一阶原子密度投影的乘积，实现与邻居数的线性缩放。
• 通过反向模式自动微分，利用递归求值算法通过基函数计算图传播伴随变量，计算能量和力。
• 使用径向函数与角向函数的张量积基，通过线性回归拟合 DFT 参考数据确定模型参数。
• 通过伴随变量传播计算力，将梯度反向传播通过基函数图，高效计算原子受力。
• 将实现集成至 LAMMPS 分子动力学软件包，确保与大规模模拟的兼容性。
• 证明 ACE 框架可精确表示或近似表示主要的原子间势能类别，包括 EAM、FS、MTP、SNAP 和 SOAP 模型，实现统一、通用的表示。

实验结果

研究问题

• RQ1 原子簇展开是否能够被高效实现，从而在速度和精度上超越现有机器学习势能？
• RQ2 递归求值算法是否能够实现计算成本与相关阶数及邻居数的线性缩放？
• RQ3 基于 ACE 的铜和硅势能是否能够实现比现有最先进模型更高的精度和更好的泛化能力？
• RQ4 PACE 实现对原子模拟中精度与计算成本权衡的帕累托前沿的改善程度如何？

主要发现

• 对于铜势能，PACE 将每原子每 MD 步的计算成本从 0.43 ms 降低至 0.32 ms，实现 25.6% 的加速。
• 对于硅势能，加速效果更为显著，从 1.84 ms 降低至 0.80 ms 每原子每 MD 步，减少 56.5%。
• 基于 ACE 的铜和硅势能模型在精度和计算效率上均优于现有机器学习势能，推动了既定的精度-成本权衡帕累托前沿。
• ACE 框架被证明可精确表示或近似表示主要的势能类别，包括 EAM、FS、MTP、SNAP 和基于 SOAP 的模型。
• 递归伴随变量传播算法实现了高效的力计算，其计算成本与基函数节点数和邻居数呈线性关系，实际中与相关阶数无关。
• 该实现已达到生产就绪状态，并已集成至 LAMMPS，支持在大规模模拟中实现高性能和高精度。