[论文解读] Periodic boundary conditions for the simulation of uniaxial extensional flow

Thomas A. Hunt|arXiv (Cornell University)|Oct 15, 2013

Advanced Physical and Chemical Molecular Interactions参考文献 5被引用 4

一句话总结

本文提出了一种新型周期性边界条件（PBC）方法，用于模拟分子动力学中的单轴拉伸流（UEF），通过使用与UEF相容的晶格并结合连续基底约化，克服了标准形变PBC在极端长宽比变化下失效的问题。该方法实现了稳定、长时间的模拟，最高可达Hencky应变ε = 1000，其结果与使用简单形变PBC的短时模拟一致，并在传统方法失效点之后展现出稳态行为。

ABSTRACT

It is very common with molecular dynamics and other simulation techniques to apply Lees-Edwards periodic boundary conditions (PBCs) for the simulation of shear flow. However the behavior of a complex liquid can be quite different under extensional flow. Simple deformation of a simulation cell and its periodic images only allows for simulations of these flows with short duration. For the simulation of planar extensional flow it was recognized that the PBCs of Kraynik and Reinelt [Int. J. Multiphase Flow 18, 1045 (1992)] could be used to perform simulations of this flow with arbitrary duration. However, a very common extensional flow in industrial applications and experiment is uniaxial extensional flow. Kraynik and Reinelt found that their method could not be directly generalized to this flow because of the lack of a lattice which reproduces itself during uniaxial extension. PBCs are presented in this article which solve this problem, by finding a lattice which is compatible with the flow, finding the reduced basis to the lattice at all times and using this basis when calculating the position and separation of particles. Using these new PBCs we perform nonequilibrium molecular dynamics simulations of a simple liquid and show that the technique gives results which agree with those from simulations using simply deforming PBCs.

研究动机与目标

• 为解决标准形变周期性边界条件（PBC）在单轴拉伸流（UEF）中因极端长宽比变化导致有限应变后失效的不稳定性问题。
• 开发一种与UEF相容的PBC框架，避免在压缩方向上粒子与周期性镜像发生相互作用。
• 实现复杂流体在UEF下长时间非平衡分子动力学（NEMD）模拟，突破现有技术的局限。
• 通过与标准形变PBC在高Hencky应变下的对比，验证该方法的稳定性和准确性。

提出的方法

• 识别出一种在单轴拉伸流中始终保持严格相容的晶格，即粒子与周期性镜像之间的距离始终不小于有限距离。
• 使用LLL算法在连续基础上对晶格进行约化，以保持数值稳定性并最小化基底向量长度。
• 在每个时间步，利用通过Sage进行高精度计算预生成的基底向量更新模拟胞的基底，确保正确的胞体积和几何形状。
• 采用SLLOD运动方程结合Nosé-Hoover热浴和周期性质心动量移除，以维持稳态流。
• 基底向量以时间序列形式存储并加载至MD代码中，未来计划直接使用任意精度算术进行扩展。
• 该方法可推广至其他三维拉伸流，包括双轴拉伸流。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否为单轴拉伸流构建一种周期性边界条件，避免因极端胞长宽比变化导致标准形变PBC失效？
• RQ2 是否可以定义一种晶格，使其在单轴拉伸流下保持相容性（即维持有限的最小粒子-镜像距离）？
• RQ3 能否利用基于该晶格的PBC方法实现稳定、长时间的NEMD模拟？
• RQ4 与标准形变PBC相比，该新PBC方法在压力张量演化和稳态行为方面的性能与准确性如何？
• RQ5 该方法能否扩展至其他拉伸流几何构型，如双轴拉伸流？

主要发现

• 新PBC方法成功将模拟稳定性维持至Hencky应变1000，远超标准形变PBC的极限（约ε = 3.0）。
• 在初始启动阶段（至ε = 3.0），新PBC的压力张量分量与标准形变PBC结果一致，验证了方法的准确性。
• 新方法在应变高达ε = 30时实现了压力张量的稳态行为，而标准形变PBC由于数值不稳定性无法实现此目标。
• 在非共度时间点，基底向量的各个分量均被重现，证实了在UEF下不存在精确可重复的晶格，与Kraynik和Reinelt的分析一致。
• 该方法具有鲁棒性和通用性，具有向双轴拉伸流扩展的潜力，并可通过未来直接使用任意精度算术实现更高的数值稳定性。
• 模拟结果表明，新PBC允许对复杂流体在单轴拉伸流下进行可靠、长时间的NEMD研究，从而能够研究长松弛时间的行为。