[论文解读] Perpendicularly magnetized Mn-Co-Ga-based thin films with high coercive field

Siham Ouardi, Takahide Kubota+6 more|arXiv (Cornell University)|Nov 11, 2012

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 28

一句话总结

本研究通过钴掺杂实现了外延Mn-Co-Ga薄膜的晶体结构可调，使四角相Mn₂.₆Co₀.₃Ga₁.₁的垂直磁各向异性达到1.2 MJ/m³的高值，同时饱和磁矩仅为0.84 μB。增强的各向异性源于立方相中费米能级附近出现的范霍夫奇点所驱动的能带扬-特勒效应，该效应在四角畸变后被抑制，该结论通过硬X射线光电子能谱和第一性原理计算得到证实。

ABSTRACT

Mn$_{3-x}$Co$_{x}$Ga epitaxial thin films were grown on MgO substrates by magnetron co-sputtering. Structures were tetragonal or cubic depending on Co content. Composition dependence of saturation magnetization and uniaxial magnetic anisotropy $K_u$ of the films were investigated. A high $K_u$ (1.2 MJ m$^{-3}$) was achieved for the Mn$_{2.6}$Co$_{0.3}$Ga$_{1.1}$ film with the magnetic moment 0.84$μ_B$. Valence band spectra were obtained by hard X-ray photoelectron spectroscopy. Sharp peaks in the cubic case, which were absent in the tetragonal case, prove that a van Hove singularity causes a band Jahn-Teller effect with tetragonal distortion. Observations agree well with the first-principles calculations.

研究动机与目标

• 开发具有增强垂直磁各向异性的外延Mn₃₋ₓCoₓGa薄膜，以适用于自旋电子学应用。
• 研究钴掺杂Mn-Ga体系中高磁各向异性结构与电子起源。
• 通过实验与理论方法，建立晶体结构（四角相与立方相）与磁性及电子性质之间的关联。
• 明确范霍夫奇点与姜-特勒畸变在稳定Heusler化合物中大磁各向异性中的作用。
• 通过调节钴含量与晶体对称性，优化磁性性能，如矫顽力与磁能积。

提出的方法

• 在MgO(001)基底上，通过超高真空磁控溅射法外延生长30 nm厚的Mn₃₋ₓCoₓGa薄膜。
• 采用面内与面外X射线衍射（XRD），包括方位角φ扫描，对结构进行表征，以确认四角D0₂₂结构。
• 利用振动样品磁强计（VSM）测量磁性，磁场方向分别垂直和平行于薄膜平面。
• 在SPring-8光束线BL47XU上，利用硬X射线光电子能谱（HAXPES）探测价带电子结构。
• 采用全相对论自旋极化KKR方法，结合随机取代的相干势近似，进行电子结构计算。
• 理论分析将观测到的电子特征与能带扬-特勒效应关联，并探讨范霍夫奇点对结构畸变的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 钴掺杂对Mn₃₋ₓGa外延薄膜的晶体结构与磁各向异性有何影响？
• RQ2 在四角相Mn₂.₆Co₀.₃Ga₁.₁中观测到的高垂直磁各向异性（Kᵤ）的起源是什么？
• RQ3 在立方相Mn₂.₁CoGa₀.₉中，费米能级附近的范霍夫奇点如何影响电子与磁性性质？
• RQ4 能带扬-特勒效应在多大程度上驱动Mn-Co-Ga Heusler化合物的四角畸变？
• RQ5 实验HAXPES谱图与第一性原理计算在态密度与谱强度方面有何对比？

主要发现

• Mn₂.₆Co₀.₃Ga₁.₁薄膜表现出1.2 MJ/m³的高单轴磁各向异性能密度，表明具有强垂直磁各向异性。
• 该薄膜保持了0.84 μB的低饱和磁化强度，有利于自旋转移矩器件中的低开关电流。
• HAXPES测量显示，在立方相Mn₂.₁CoGa₀.₉薄膜中，费米能级以下-0.94 eV处存在一个尖锐的范霍夫奇点，而四角相中该特征消失。
• Mn₂.₆Co₀.₃Ga₁.₁中的四角畸变抑制了费米边附近的尖锐特征，表明存在由电子不稳定性引发的能带扬-特勒效应。
• 第一性原理计算证实，将范霍夫奇点从费米能级移开所获得的能量收益，驱动了结构畸变。
• Mn₂.₆Co₀.₃Ga₁.₁薄膜的最大磁能积（BHₘₐₓ）达到453 kJ/m³，表明其在永磁材料应用中具有高潜力。