[论文解读] Persistence of Island Arrangements During Layer-by-Layer Growth Revealed Using Coherent X-rays

Guangxu Ju, Dongwei Xu+8 more|arXiv (Cornell University)|Apr 22, 2018

Advanced Electron Microscopy Techniques and Applications参考文献 48被引用 10

一句话总结

本研究通过相干X射线光子相关光谱法（XPCS）揭示了GaN在其m面表面进行逐层外延生长过程中，二维岛状结构排列中存在的记忆效应。连续各层间岛状图案的持续存在源于通过表面吸附原子密度分布实现的层间通信，该结论经动力学蒙特卡罗模拟验证，为外延薄膜合成中原子尺度生长动力学与调控机制提供了新见解。

ABSTRACT

Understanding surface dynamics during epitaxial film growth is key to growing high quality materials with controllable properties. X-ray photon correlation spectroscopy (XPCS) using coherent x-rays opens new opportunities for in situ observation of atomic-scale fluctuation dynamics during crystal growth. Here, we present the first XPCS measurements of 2D island dynamics during homoepitaxial growth in the layer-by-layer mode. Analysis of the results using two-time correlations reveals a new phenomenon - a memory effect in island nucleation sites on successive crystal layers. Simulations indicate that this persistence in the island arrangements arises from communication between islands on different layers via adatoms. With the worldwide advent of new coherent x-ray sources, the XPCS methods pioneered here will be widely applicable to atomic-scale processes on surfaces.

研究动机与目标

• 利用原位相干X射线散射研究异质外延生长过程中二维岛状结构形成的时空动力学。
• 确定连续各层上的岛状结构排列是否表现出持久相关性，表明其存在超越随机成核的记忆效应。
• 识别此类持久性的物理起源，区分缺陷介导成核与动态表面通信机制。
• 通过吸附原子在台阶状HCP表面的扩散与成核的动力学蒙特卡罗（KMC）模拟验证实验结果。
• 展示双时间XPCS分析在探测原子尺度晶体生长过程中非平稳表面动力学的适用性。

提出的方法

• 在先进光源（APS）12ID-D光束线进行相干X射线散射，使用横相干长度为1.2 × 2.7 μm的白光束，能量为25.75 keV。
• 利用时间分辨的光子计数面积探测器（512 × 512像素，像素尺寸55 μm），以10 s积分时间记录X射线斑点图案，时间上进行3倍重采样。
• 从漫散射强度涨落中提取双时间相关函数，以分析岛状结构排列的时间持久性。
• 采用SPPARKS代码在三维HCP晶格上进行动力学蒙特卡罗（KMC）模拟，使用可变时间步长，模拟吸附原子在台阶表面的扩散与成核过程。
• 模拟中引入沉积速率、扩散系数及Ehrlich-Schwoebel势垒，以复现实验生长条件。
• 数据校正包括平坦响应校准及通过在不同温度下生长实验间重新对准样品实现的热膨胀补偿。

实验结果

研究问题

• RQ1 在逐层外延生长过程中，连续单层上的岛状结构排列是否表现出随时间持续的相关性？
• RQ2 观察到的岛状结构排列持久性的物理机制是什么？
• RQ3 记忆效应是由于固定成核位点（如表面缺陷）还是动态表面过程（如吸附原子分布）引起？
• RQ4 层间吸附原子通量如何影响后续各层中岛状结构的空间组织？
• RQ5 当平均结构随时间演变时，双时间XPCS分析能否检测到晶体生长过程中的非平稳表面动力学？

主要发现

• XPCS测量揭示了二维岛状结构漫散射中存在强烈的时间相关性，表明在GaN生长过程中，岛状结构排列在多层中持续存在。
• 双时间相关函数显示，某一层上形成的岛状结构图案与下一层显著相关，证明了生长过程中的记忆效应。
• 动力学蒙特卡罗模拟再现了观察到的持久性，证实该效应源于通过吸附原子密度分布实现的层间通信，而非固定成核位点。
• 该持久性在八个不同生长温度下均被观测到，平均生长速率为1.25 × 10⁻³ ML/s，且在生长速率存在微小波动（±10%）及初始层效应下仍保持稳健。
• 该现象并非源于表面缺陷或静态模板，因为在各次实验之间对样品进行了退火处理以重置表面条件，消除了固定成核位点。
• 结果表明，相干X射线方法可探测动态表面过程中更高阶相关函数，从而为外延薄膜中原子尺度生长机制提供新见解。