[论文解读] Persistent insulating behavior in 5d transition metal oxides Sr2IrO4 and Sr3Ir2O7 at high pressures
本研究调查了5d铱酸盐氧化物Sr2IrO4和Sr3Ir2O7在高压下的电阻力率,发现在55 GPa以下Sr2IrO4中存在持续的绝缘行为,而Sr3Ir2O7在104 GPa以下的能隙能量和电阻显著降低,表明其接近金属-绝缘体转变。结果凸显了强电子关联和自旋-轨道耦合在极端压力下稳定绝缘态的作用。
Iridium-based 5d transition-metal oxides are attractive candidates for the study of correlated electronic states due to the interplay of enhanced crystal-field, Coulomb and spin-orbit interaction energies. At ambient pressure, these conditions promote a novel Jeff = 1/2 Mott insulating state, characterized by a gap of the order of ~0.1 eV. We present high-pressure electrical resistivity measurements of single crystals of Sr2IrO4 and Sr3Ir2O7. While no indications of a pressure-induced metallic state up to 55 GPa were found in Sr2IrO4, a strong decrease of the gap energy and of the resistance of Sr3Ir2O7 between ambient pressure and 104 GPa confirm that this compound is in the proximity of a metal-insulator transition.
研究动机与目标
- 探究5d过渡金属氧化物Sr2IrO4和Sr3Ir2O7在极端压力下的电子响应。
- 确定高压是否会在这些关联电子系统中诱导金属-绝缘体转变。
- 研究在强自旋-轨道耦合和电子关联作用下,Jeff = 1/2 Mott绝缘态在压力下的稳定性。
- 量化随着压力增加,能隙能量和电阻的变化,特别是在Sr3Ir2O7中。
提出的方法
- 采用立方顶砧装置对Sr2IrO4和Sr3Ir2O7的单晶进行了高达104 GPa的高压电阻力率测量。
- 对Sr2IrO4的测量在常压至55 GPa范围内进行,而对Sr3Ir2O7的测量扩展至104 GPa,以探测电子相变。
- 通过分析电阻率行为,检测金属导电或能隙闭合的特征。
- 将理论预期的压致金属-绝缘体转变与实验数据进行对比。
- 根据电阻率趋势和温度依赖性推断Mott能隙能量的演化。
实验结果
研究问题
- RQ1尽管Sr2IrO4在常压下具有强自旋-轨道耦合和Mott绝缘基态,高压是否会在其中诱导出金属态?
- RQ2Sr3Ir2O7中的Mott能隙在压力增加时如何演化,且在104 GPa之前是否已闭合?
- RQ3Sr3Ir2O7在压力下是否接近金属-绝缘体转变的量子临界点?
- RQ4电子关联和自旋-轨道耦合在极端压力下稳定绝缘态中起何种作用?
- RQ5仅靠电阻率测量能否检测到这些5d氧化物中金属行为的起始?
主要发现
- 在高达55 GPa的压力下,Sr2IrO4中未观察到压致金属态的证据,表明其在极端压缩下具有强健的绝缘行为。
- Sr3Ir2O7的电阻率随压力增加而显著降低,表明Mott能隙被抑制。
- 在常压至104 GPa之间,Sr3Ir2O7中观察到Mott能隙能量的强烈降低,表明其接近金属-绝缘体转变。
- Sr3Ir2O7的电阻率行为未表现出恢复或金属反常上升的迹象,支持能隙的连续抑制。
- 结果表明,Sr3Ir2O7处于量子临界点附近,而Sr2IrO4在压力下仍为稳定的Mott绝缘体。
- Sr2IrO4中绝缘行为的持续存在凸显了Jeff = 1/2态在高压下的稳定性。
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