[论文解读] Phase Diagram of Glass Forming Liquids with Randomly Pinned Particles

Saurish Chakrabarty, Smarajit Karmakar+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 10, 2014

Material Dynamics and Properties参考文献 26被引用 3

一句话总结

本研究通过分子动力学模拟，绘制了在随机钉扎粒子诱导的淬火无序条件下两种玻璃形成液体的相图。研究发现，随着钉扎浓度增加，动力学脆性急剧降低，与理论预测相悖，表明在无序系统中理想玻璃转变行为存在显著偏离。

ABSTRACT

Extensive molecular dynamics simulations are performed to determine the phase diagram of two model glass forming liquids in the presence of external quenched disorder. The quenched disorder is introduced in the system by randomly choosing a fraction $ ho_{pin}$ of particles from an equilibrium configuration of the supercooled liquids at temperature $T$ and freezing them in space. The study of the dynamics of supercooled liquids with this type of quenched disorder has drawn a lot of attention in recent years due to theoretical predictions of the possibility of observing the ideal thermodynamic glass transition in such systems. In this Letter, we numerically examine this possibility by determining the phase diagram of the systems in the $ ho_{pin}-T$ plane. We find that the phase diagram differs considerably from existing theoretical predictions and show that a rapid decrease in the kinetic fragility of the system with increasing pin concentration is a probable reason for this difference.

研究动机与目标

• 研究在通过随机钉扎粒子引入淬火无序条件下，过冷玻璃形成液体的相行为。
• 检验无序系统中理想热力学玻璃转变的理论预测。
• 确定钉扎浓度和温度如何影响系统的动态响应及相图。

提出的方法

• 在平衡构型下对两种模型玻璃形成液体进行分子动力学模拟。
• 从过冷液体中选取分数 $ \rho_{\text{pin}} $ 的粒子并将其固定在空间，以引入淬火无序。
• 通过在不同 $ \rho_{\text{pin}} $ 和温度 $ T $ 下分析系统的动力学，绘制 $ \rho_{\text{pin}}-T $ 平面中的相图。
• 计算动力学脆性随钉扎浓度的变化，以评估弛豫行为的变化。

实验结果

研究问题

• RQ1 理论预测的淬火无序下玻璃形成液体是否可观测到理想热力学玻璃转变？
• RQ2 钉扎浓度 $ \rho_{\text{pin}} $ 如何影响过冷液体的动力学阻滞和弛豫行为？
• RQ3 随着淬火无序的增加，系统的动力学脆性在多大程度上发生变化，这对相图有何影响？

主要发现

• $ \rho_{\text{pin}}-T $ 平面中的相图与理想玻璃转变的理论预测显著不同。
• 随着钉扎浓度增加，观察到动力学脆性迅速降低，表明非阿伦尼乌斯行为受到强烈抑制。
• 与玻璃化相关的动力学减缓在淬火无序作用下显著改变，表明标准标度律可能失效。
• 所观察到的行为表明，在所研究条件下，此类无序系统中可能无法实现理想玻璃转变。