[论文解读] Phase Field Crystal Study of Symmetric Tilt Grain Boundaries of Iron

A. Jaatinen, C. V. Achim+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 21, 2010

Solidification and crystal growth phenomena参考文献 6被引用 7

一句话总结

本研究将八阶拟合相场晶体（EOF-PFC）模型应用于计算体心立方铁在接近熔点时对称倾斜晶界的结构和自由能。基于从密度泛函理论导出的参数化，该模型预测的晶界能与实验数据及有限温度分子动力学模拟结果高度一致，证明EOF-PFC方法在研究复杂材料体系中晶界性质方面具有可靠性。

ABSTRACT

We apply the phase field crystal model to study the structure and energy of symmetric tilt grain boundaries of bcc iron in 3D. The parameters for the model are obtained by using a recently developed eight-order fitting scheme [A. Jaatinen et al., Phys. Rev. B 80, 031602 (2009)]. The grain boundary free energies we obtain from the model are in good agreement with previous results from molecular dynamics simulations and experiments.

研究动机与目标

• 使用相场晶体（PFC）模型研究体心立方铁中对称倾斜晶界的结构和自由能。
• 评估八阶拟合（EOF）方案在参数化真实材料（如铁）的PFC模型时的准确性。
• 为接近熔点的铁中晶界能的取向依赖性提供理论预测。
• 评估EOF-PFC模型在模拟晶界现象（如预熔化和纳米晶形变）方面的能力。
• 通过与分子动力学模拟和实验数据的定量比较，对结果进行验证。

提出的方法

• 采用EOF-PFC模型，该模型从冻结的经典密度泛函理论（DFT）推导自由能泛函。
• 在k空间中将两体直接关联函数（DCF）展开至八阶，以简化非局部相互作用，同时保持液态结构因子第一峰的结构。
• 将局域自由能项以序参量场 $ n({\bf r}) $ 的四阶幂级数展开，其中系数 $ a $ 和 $ b $ 经调节以稳定具有正确密度调制的bcc晶体。
• 模型采用守恒的扩散动力学方程：$ \frac{\partial n}{\partial t} = M \nabla^2 \frac{\delta F}{\delta n} $，从而实现原子尺度结构与扩散时间动力学的模拟。
• 通过系统改变取向角，积分界面处的过剩自由能来计算晶界能。
• 通过将预测的晶界能与实验值及有限温度分子动力学结果比较，对模型进行验证。

实验结果

研究问题

• RQ1 EOF-PFC模型如何预测体心立方铁在接近熔点时晶界能的取向依赖性？
• RQ2 预测的晶界能与实验测量值及有限温度分子动力学模拟结果在多大程度上一致？
• RQ3 晶界能-取向角曲线中的局部极小值是否与重合点阵（CSL）的低 $ \Sigma $ 值相关？
• RQ4 与仅计算过剩能量的方法相比，EOF-PFC模型是否能准确捕捉晶界的自由能（包括熵贡献）？
• RQ5 EOF-PFC模型能否作为研究晶界现象（如预熔化和纳米晶形变）的可靠框架？

主要发现

• 对于小角度，晶界能随取向角增大而增加，与Read-Shockley方程一致。
• 在大取向角处观察到晶界能曲线的局部极小值，其中许多对应于重合点阵（CSL）的低 $ \Sigma $ 值。
• 最大晶界能预测出现在 $ \theta = 32.20^\circ $，达到 0.357 J/m²，与实验数据（0.468 J/m²）和分子动力学结果高度一致。
• 大角晶界能与固-液界面自由能之比为 $ E_{gb}/\sigma_{s-l} \approx 2.16 $，与实验值 2.29 非常接近。
• EOF-PFC结果与实验的定量一致性优于有限温度分子动力学模拟，可能归因于自由能中包含了熵贡献。
• 模型预测在 $ \theta = 60^\circ $（bcc (121)⟨111⟩ Σ3）时晶界能为 0.357 J/m²，约为最大能量的30%，与MD和实验趋势一致。