[论文解读] Phase Separation in Soft Matter: Concept of Dynamic Asymmetry

Hajime Tanaka|arXiv (Cornell University)|Jul 5, 2013

Material Dynamics and Properties被引用 4

一句话总结

本文引入了‘动态非对称性’这一软物质领域中的关键概念，即组分动力学差异（如尺寸或玻璃化转变温度差异）驱动的黏弹性相分离。该研究提出，相分离图案源于形变速率与最慢机械松弛速率之间的竞争，通过一个整合了浓度、速度和应力耦合的黏弹性模型，统一描述了软质和玻璃态材料中的图案形成与机械不稳定性。

ABSTRACT

Phase separation is a fundamental phenomenon that produces spatially heterogeneous patterns in soft matter. In this Lecture Note we show that phase separation in these materials generally belongs to what we call "viscoelastic phase separation", where the morphology is determined by the mechanical balance of not only the thermodynamic force (interface tension) but also the viscoelastic force. The origin of the viscoelastic force is dynamic asymmetry between the components of a mixture, which can be caused by either a size disparity or a difference in the glass transition temperature between the components. We stress that such dynamic asymmetry generally exists in soft matter. The key is that dynamical asymmetry leads to a non-trivial coupling between the concentration, velocity, and stress fields. Viscoelastic phase separation can be explained by viscoelastic relaxation in pattern evolution and the resulting switching of the relevant order parameter, which are induced by the competition between the deformation rate of phase separation and the slowest mechanical relaxation rate of a system. We also discuss an intimate link of viscoelastic phase separation, where deformation fields are spontaneously generated by phase separation itself, to mechanical instability (or fracture) of glassy material, which is induced by externally imposed strain fields. We propose that all these phenomena can be understood as mechanically-driven inhomogeneization in a unified manner.

研究动机与目标

• 解决经典相分离理论中假设组分间动态对称性的局限性。
• 解释由尺寸或Tg差异引起的动态非对称性如何改变软物质中相分离的动力学行为。
• 统一理解软质和玻璃态材料中的黏弹性相分离、凝胶化与机械断裂。
• 构建一个现象学黏弹性模型，以捕捉浓度、速度与应力场之间的耦合关系。
• 建立一个机械驱动非均质化的框架，适用于受形变或相分离影响的材料。

提出的方法

• 将动态非对称性作为软物质中的基本特征提出，源于组分间尺寸或松弛时间的巨大差异。
• 开发一个黏弹性模型，将Cahn-Hilliard方程（描述浓度演化）与动量平衡和应力平衡方程耦合。
• 同时考虑体积应力和剪切应力贡献，以描述相分离体系中的机械松弛行为。
• 运用标度分析，将相分离的特征时间尺度（τd）与机械松弛的特征时间尺度（τts）关联，用于分类系统行为。
• 将该模型应用于预测图案演化与不稳定性切换，包括黏弹性长度尺度ξve在非局域输运中的作用。
• 通过比较形变速率与松弛速率的竞争，建立相分离与机械断裂之间的类比关系。

实验结果

研究问题

• RQ1 组分间的动态非对称性如何影响软物质中相分离的动力学？
• RQ2 黏弹性力在决定相分离结构形貌方面起什么作用？
• RQ3 如何通过一个统一模型描述黏弹性相分离，该模型包含浓度、速度与应力场？
• RQ4 形变速率与机械松弛速率之间的竞争如何控制图案演化？
• RQ5 玻璃态材料中的机械不稳定性与断裂能否被纳入与黏弹性相分离相同的理论框架中？

主要发现

• 由尺寸或Tg差异引起的动态非对称性，导致浓度、速度与应力场之间出现非平凡耦合，打破了经典模型中动态对称性的假设。
• 黏弹性相分离由域形变时间τd与最慢机械松弛时间τts之间的竞争主导，导致相关序参量发生切换。
• 该黏弹性模型同时包含体积应力与剪切应力，可作为软物质中各向同性相分离的普适描述，涵盖凝胶到玻璃的各类体系。
• 相分离可自发产生形变场，这些形变场与玻璃态材料在应变下发生的机械不稳定性及断裂密切相关。
• 相分离与机械断裂之间的类比成立，因为两者均受相同速率竞争的支配：形变 vs. 松弛。
• 该模型识别出黏弹性长度尺度ξve为捕捉动态非对称混合物中非局域输运效应的关键参数，而这类效应在标准流体动力学模型中未被考虑。