[论文解读] Phase transition in bulk single crystals and thin films of VO2 by nano-infrared spectroscopy and imaging

Mengkun Liu, Aaron Sternbach+22 more|arXiv (Cornell University)|Jun 15, 2015

Transition Metal Oxide Nanomaterials参考文献 1被引用 3

一句话总结

本研究利用纳米红外光谱与成像技术，在亚20纳米空间分辨率下研究VO2体单晶和薄膜中的金属-绝缘体转变。结果表明，外延应变诱导产生局域相分离以及在体相中不存在的特征性中间电子态与晶格态，确立了VO2体系中宏观相不均匀性的应变与对称性依赖规则。

ABSTRACT

We have systematically studied a variety of vanadium dioxide (VO2) crystalline forms, including bulk single crystals and oriented thin films, using infrared (IR) near-field spectroscopic imaging techniques. By measuring the IR spectroscopic responses of electrons and phonons in VO2 with sub-grain-size spatial resolution (~20 nm), we show that epitaxial strain in VO2 thin films not only triggers spontaneous local phase separations but also leads to intermediate electronic and lattice states that are intrinsically different from those found in bulk. Generalized rules of strain and symmetry dependent mesoscopic phase inhomogeneity are also discussed. These results set the stage for a comprehensive understanding of complex energy landscapes that may not be readily determined by macroscopic approaches.

研究动机与目标

• 利用高分辨率光谱技术研究不同晶体形态下VO2中的金属-绝缘体转变。
• 理解外延应变如何改变薄膜中相变行为，与体单晶进行对比。
• 识别宏观尺度相不均匀性及其在VO2中对应变与晶体对称性的依赖关系。
• 建立不依赖于宏观测量手段的应变驱动相分离的通用规则。

提出的方法

• 采用约20纳米空间分辨率的纳米红外光谱成像技术，测绘VO2中局域电子与声子响应。
• 近场红外光谱实现了对相变过程中电子与晶格动力学的亚晶粒尺寸表征。
• 在不同应变条件下，对VO2的体单晶和外延薄膜进行了测量。
• 该技术实现了对与体相行为不同的中间电子态与晶格态的空间分辨检测。
• 通过比较不同晶体形态下的光谱响应，分析了应变与对称性对相不均匀性的影响。
• 数据分析聚焦于识别应变、相分离与电子转变之间的空间关联性。

实验结果

研究问题

• RQ1 与体单晶相比，VO2薄膜中的外延应变如何影响相变的空间分布与本质？
• RQ2 在金属-绝缘体转变过程中，应变VO2薄膜中涌现出哪些中间电子态与晶格态？
• RQ3 应变与晶体对称性如何调控VO2中的宏观尺度相不均匀性？
• RQ4 宏观测量在多大程度上无法捕捉VO2相变景观的真实复杂性？
• RQ5 基于其晶体形态，能否推导出VO2中应变诱导相分离的普适规则？

主要发现

• VO2薄膜中的外延应变诱导自发局域相分离，导致纳米尺度下金属相与绝缘相共存。
• 在应变薄膜中观测到与体相VO2不同的中间电子态与晶格态，表明能谷结构被改变。
• 薄膜中相不均匀性的空间分布强烈依赖于应变与晶体对称性，表现出薄膜内非均匀的相变行为。
• 亚20纳米空间分辨率揭示，VO2的相变并非均匀，而是呈现出复杂且由应变调控的宏观尺度图案。
• 结果表明，仅依靠宏观测量无法捕捉VO2相变的全部复杂性，尤其是在应变体系中。
• 建立了应变与对称性依赖的相不均匀性通用规则，为VO2基纳米器件的工程设计提供了理论框架。