[论文解读] Phonon Bottleneck Identification in Disordered Nanoporous Materials

Giuseppe Romano, Jeffrey C. Grossman|DSpace@MIT (Massachusetts Institute of Technology)|Dec 16, 2016

Thermal properties of materials被引用 6

一句话总结

该论文提出一种基于图论与回归分析的方法，通过分析垂直于热流方向的环路中孔洞-孔洞距离之和，识别无序纳米多孔材料中的声子瓶颈。该方法建立了一个简单的描述符 g，其与有效热导率具有强相关性（Spearman 等级相关系数 rₛ > 0.63），可在无需对每个结构求解玻尔兹曼输运方程的情况下，快速估算声子抑制效应。

ABSTRACT

Nanoporous materials are a promising platform for thermoelectrics in that they offer high thermal conductivity tunability while preserving good electrical properties, a crucial requirement for high- effciency thermal energy conversion. Understanding the impact of the pore arrangement on thermal transport is pivotal to engineering realistic materials, where pore disorder is unavoidable. Although there has been considerable progress in modeling thermal size effects in nanostructures, it has remained a challenge to screen such materials over a large phase space due to the slow simulation time required for accurate results. We use density functional theory in connection with the Boltzmann transport equation, to perform calculations of thermal conductivity in disordered porous materials. By leveraging graph theory and regressive analysis, we identify the set of pores representing the phonon bottleneck and obtain a descriptor for thermal transport, based on the sum of the pore-pore distances between such pores. This approach provides a simple tool to estimate phonon suppression in realistic porous materials for thermoelectric applications and enhance our understanding of heat transport in disordered materials.

研究动机与目标

• 解决在孔洞排列显著影响声子输运的无序纳米多孔材料中预测热导率的挑战。
• 识别在真实无序构型中导致声子输运局部阻力最高的孔洞集合（即声子瓶颈）。
• 开发一种计算高效的热输运描述符，避免对每种结构都求解完整的玻尔兹曼输运方程。
• 将孔洞的几何排列与无序多孔系统中的有效热导率相关联。

提出的方法

• 使用从头算密度泛函理论和玻尔兹曼输运方程（BTE）计算具有圆形和方形孔洞的无序纳米多孔硅的热导率。
• 采用有限体积空间离散化和离散 ordinates 方法（DOM）在 GMSH 生成的非结构化网格上求解 BTE，以实现角度分辨率。
• 从晶胞构建孔洞邻接图 G(P, E)，其中节点代表孔洞，边代表最近邻连接。
• 通过要求首末节点具有相同 y 坐标，识别所有垂直于热流方向的初等环路（闭合路径）。
• 计算每个环路的孔洞间距离之和 Dₛ，并将最小的 Dₛ 选为瓶颈描述符 g。
• 使用斯皮尔曼等级相关性验证 g 作为描述符的有效性，将其与 100 种无序构型下的模拟 κ_eff 进行比较。

实验结果

研究问题

• RQ1 无序孔洞排列的哪些几何特征对纳米多孔材料的热导率影响最大？
• RQ2 在无序纳米多孔结构中，哪一组特定孔洞构成了主导的声子瓶颈？
• RQ3 基于孔洞间距离的简单几何描述符能否在无需完整 BTE 模拟的情况下准确预测有效热导率？
• RQ4 孔洞形状（圆形与方形）如何影响瓶颈构型及最终的热输运行为？

主要发现

• 定义为所有垂直于热流方向的环路中孔洞间距离之和的最小值的描述符 g，与有效热导率表现出强单调相关性（对于圆形和方形孔洞，Spearman 等级相关系数 rₛ > 0.63）。
• 对于无序圆形（DC）构型，平均瓶颈距离 g 约等于有序情况下的 17.44 nm，表明热阻相似。
• 对于无序方形（DS）构型，几乎所有 g 值均小于有序方形情况下的 20 nm，反映出由于边缘更尖锐且横向孔洞密度更高，声子散射增强。
• 无序构型中的瓶颈通常涉及 6–7 个孔洞，超过有序构型中的 4 孔瓶颈，表明各向异性孔洞晶格可增强声子抑制。
• 该方法仅通过几何描述符 g 即可实现对无序样品 κ_eff 的准确排序，与完整 BTE 模拟相比显著降低了计算成本。