[论文解读] Phonon Engineering of the Specific Heat of Twisted Bilayer Graphene: The Role of the Out-of-Plane Phonon Modes

Alexandr I. Cocemasov, Denis L. Nika+1 more|arXiv (Cornell University)|Mar 28, 2015

Thermal properties of materials参考文献 2被引用 31

一句话总结

本研究揭示，在扭转双层石墨烯中，面外声学（ZA）声子在低温下（T < 200 K）显著改变了比热，由于ZA声子色散关系非抛物性，导致其偏离传统的线性T依赖关系。该研究证明，通过旋转石墨烯层可实现原子尺度的声子工程，ZA模式在200 K以下主导热力学响应，并对约1861–1864 K的德拜温度有独特贡献。

ABSTRACT

We investigated theoretically the specific heat of graphene, bilayer graphene and twisted bilayer graphene taking into account the exact phonon dispersion and density of states for each polarization branch. It is shown that contrary to a conventional believe the dispersion of the out-of-plane acoustic phonons - referred to as ZA phonons - deviates strongly from a parabolic law starting from the frequencies as low as ~100 1/cm. This leads to the frequency-dependent ZA phonon density of states and the breakdown of the linear dependence of the specific heat on temperature T. We established that ZA phonons determine the specific heat for T&lt;200 K while contributions from both in-plane and out-of-plane acoustic phonons are dominant for 200 K &lt; T &lt; 500 K. In the high-temperature limit, T&gt;1000 K, the optical and acoustic phonons contribute approximately equally to the specific heat. The Debye temperature for graphene and twisted bilayer graphene was calculated to be around ~1861 - 1864 K. Our results suggest that the thermodynamic properties of materials such as bilayer graphene can be controlled at the atomic scale by rotation of the sp2-carbon planes.

研究动机与目标

• 理解面外声子模式在扭转双层石墨烯比热中的作用。
• 挑战传统假设中因声子色散为抛物形而导致比热呈线性T依赖关系的观念。
• 量化双层石墨烯中层旋转如何改变声子色散关系和态密度。
• 确定面内与面外声子在不同温度下对比热的温度依赖性贡献。
• 基于精确声子色散关系，确定扭转双层石墨烯的德拜温度。

提出的方法

• 对石墨烯、双层石墨烯及扭转双层石墨烯中所有极化分支的声子色散关系与态密度进行理论分析。
• 精确计算声子色散关系，包括ZA模式从约100 cm⁻¹起的非抛物行为。
• 采用温度依赖的声子态密度的德拜模型计算比热。
• 在不同温度区间比较面内（ZA、ZO、LA、TA）与面外（ZA）声子的贡献。
• 通过数值积分精确声子谱的贡献，推导出比热随温度变化的函数。
• 从声子态密度和比热数据计算德拜温度。

实验结果

研究问题

• RQ1 面外声学（ZA）声子的非抛物色散如何影响扭转双层石墨烯在低温下的比热？
• RQ2 ZA声子在200 K以下对比热的主导程度与面内模式相比如何？
• RQ3 尽管传统假设声子色散为抛物形，为何比热仍偏离线性T依赖关系？
• RQ4 扭转双层石墨烯的有效德拜温度是多少？与单层石墨烯相比有何差异？
• RQ5 在扭转双层石墨烯中，声学与光学声子对比热的贡献如何随温度变化？

主要发现

• ZA声子在频率低至约100 cm⁻¹时即偏离抛物色散，导致态密度具有频率依赖性。
• 由于ZA声子非抛物色散，扭转双层石墨烯的比热表现出线性T依赖关系的破坏。
• 在温度低于200 K时，ZA声子主导比热响应。
• 在200 K < T < 500 K区间，面内与面外声学声子的贡献均占主导地位。
• 在高温极限（T > 1000 K）下，光学声子与声学声子对比热的贡献大致相等。
• 石墨烯与扭转双层石墨烯的德拜温度均计算为约1861–1864 K。