[论文解读] Phonon-mediated unconventional $s$- and $f$-wave pairing superconductivity in rhombohedral stacked multilayer graphene

Emil Viñas Boström, Ammon Fischer+4 more|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2023

Graphene research and applications被引用 2

一句话总结

本研究提出，声子介导的电子相互作用驱动菱面堆叠多层石墨烯中的非常规s波和f波超导，配对对称性由母体正常态的自旋和谷极化决定。基于第一性原理Eliashberg理论，研究识别出两个超导区域——未极化态中的谷间散射产生s波，自旋和谷极化态中的谷内散射产生f波，预测在高孔穴掺杂下（nh ≈4×10¹² cm⁻²）出现新的高孔穴掺杂超导相。

ABSTRACT

Understanding the origin of superconductivity in correlated two-dimensional materials is a key step in leveraging material engineering techniques for next-generation nanoscale devices. The recent demonstration of superconductivity in Bernal bilayer and rhombohedral trilayer graphene, as well as in a large family of graphene-based moiré systems, indicate a common superconducting mechanism across these platforms. Here we combine first principles simulations with effective low-energy theories to investigate the superconducting mechanism and pairing symmetry in rhombohedral stacked graphene multilayers. We find that a phonon-mediated attraction can quantitatively explain the main experimental findings, namely the displacement field and doping dependence of the critical temperature and the presence of two superconducting regions whose pairing symmetries depend on the parent normal state. In particular, we find that intra-valley phonon scattering favors a triplet $f$-wave pairing out of a spin and valley polarized normal state. We also propose a new and so far unexplored superconducting region at higher hole doping densities $n_h \approx 4 imes 10^{12}$ cm$^{-2}$, and demonstrate how this large hole-doped regime can be reached in heterostructures consisting of monolayer $α$-RuCl$_3$ and rhombohedral trilayer graphene.

研究动机与目标

• 确定菱面三重层石墨烯（RTG）与六重层石墨烯（RHG）中超导性的微观机制，其表现出与扭曲双层石墨烯和Bernal双层石墨烯相似的物理现象。
• 确定电子-声子耦合是否足以定量解释观测到的临界温度Tc ∼100 mK及其对位移场和掺杂的依赖性。
• 研究配对对称性（s波与f波）与正常态自旋和谷极化的关系，特别是在范霍夫奇点背景下的影响。
• 预测在高孔穴掺杂（nh ≈4×10¹² cm⁻²）下存在新的超导区域，并提出通过异质结构（RTG/α-RuCl₃）实验实现该区域的途径。
• 在低对称性、平坦能带体系中，建立第一性原理电子结构计算与有效Eliashberg理论之间关于声子介导配对的定量联系。

提出的方法

• 利用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，确定菱面三重层（RTG）和六重层（RHG）石墨烯的电子能带结构与声子模式。
• 通过pz轨道跃迁的紧束缚模型，结合层间跃迁积分（t₀, t₁, t₂, t₃, t₄），捕捉K⁺点附近的低能物理行为。
• 采用具有完整动量与频率依赖性的Eliashberg理论，计算超导能隙函数，通过Eliashberg函数α²F(ω)和电子-声子耦合λnk,n′k′包含动力学延迟效应。
• 从Eliashberg形式出发，推导出局域于费米面的能隙方程，将相互作用限制在δ(ϵk − ϵF)δ(ϵk′ − ϵF)形式，相较于BCS理论在费米面体积较小时更具准确性。
• 利用D3d点群对称性分析，对配对通道进行分类，区分s波与f波（在C₃旋转下不变）与p波与d波（在C₃旋转下产生相位变化），并进一步通过空间反演对称性区分单重态与三重态。
• 构建RTG/单层α-RuCl₃异质结构模型，利用功函数失配实现高孔穴掺杂，从而实验实现预测的高掺杂超导区域。

实验结果

研究问题

• RQ1 声子介导的电子相互作用是否足以解释菱面堆叠多层石墨烯中观测到的Tc ∼100 mK及其对位移场和掺杂的依赖行为？
• RQ2 RTG与RHG中超导的配对对称性（s波与f波）如何依赖于正常态的自旋与谷极化？
• RQ3 在高孔穴掺杂（nh ≈4×10¹² cm⁻²）下是否存在新的超导相？是否可通过异质外延结构实现其实验探测？
• RQ4 分离开的价带中的范霍夫奇点如何影响高掺杂下超导的出现？
• RQ5 在强电子-声子耦合下，谷内与谷间散射分别在稳定s波与f波配对中起何作用？

主要发现

• 声子介导的配对机制可定量解释菱面三重层石墨烯中Tc ∼100 mK对位移场与掺杂的依赖性，与实验观测一致。
• 在自旋与谷极化（SVP）正常态下，谷内电子-声子散射稳定了三重态f波超导配对通道，这是首次在石墨烯体系中预测声子驱动的f波配对。
• 在无自旋与谷极化时，谷间散射导致扩展的s波配对态，与实验观测到的两个不同超导区域一致。
• 在高孔穴掺杂（nh ≈4×10¹² cm⁻²）下出现新的超导区域，与狄拉克锥下方第二组范霍夫奇点相关，其配对对称性仍取决于正常态的SVP特性。
• 菱面六重层石墨烯（RHG）的Tc略高于RTG，归因于更强的电子-声子耦合及费米能级附近的有利能带结构。
• 提出一种由菱面三重层石墨烯与单层α-RuCl₃构成的异质结构，作为实现高孔穴掺杂区的可行途径，利用其大的功函数失配诱导显著载流子掺杂。