[论文解读] Phonon transport in perovskite SrTiO3 from first principles

Lei Feng, Takuma Shiga+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 8, 2015

Thermal properties of materials参考文献 2被引用 5

一句话总结

本研究采用从头算分子动力学和非谐晶格动力学方法，研究钙钛矿 SrTiO3 的晶格热导率，发现光学声子对热传导的贡献超过60%，与传统假设相反。声子衰减的主要原因被确定为与横向极化铁电模式之间的强非谐耦合。

ABSTRACT

We investigate phonon transport in perovskite strontium titanate (SrTiO3) which is stable above its phase transition temperature (~105 K) by using first-principles molecular dynamics and anharmonic lattice dynamics. Unlike conventional ground-state-based perturbation methods that give imaginary phonon frequencies, the current calculation reproduces stable phonon dispersion relations observed in experiments. We find the contribution of optical phonons to overall lattice thermal conductivity is larger than 60%, markedly different from the usual picture with dominant contribution from acoustic phonons. The mode- and pseudopotential-dependence analysis suggests the strong attenuation of acoustic phonons transport originated from strong anharmonic coupling with the transversely-polarized ferroelectric modes.

研究动机与目标

• 理解 SrTiO3 中声子输运机制，这是一种具有复杂非谐行为的钙钛矿氧化物。
• 解决先前研究中由于基态微扰方法导致的虚频问题。
• 量化声学与光学声子对晶格热导率的相对贡献。
• 确定 SrTiO3 中声学声子散射的微观起源。
• 为这种铁电材料的声子色散关系和热输运提供稳定、从头算的描述。

提出的方法

• 采用从头算分子动力学模拟 SrTiO3 中的原子振动和声子色散关系。
• 利用非谐晶格动力学计算声子寿命和热导率，避免依赖基态微扰理论。
• 采用有限温度方法，避免传统方法中常见的非物理虚频。
• 进行模式和赝势依赖性分析，以分离特定声子模式的作用。
• 在弛豫时间近似下，通过玻尔兹曼输运方程计算晶格热导率。
• 通过与实验声子色散数据对比，验证结果的准确性与稳定性。

实验结果

研究问题

• RQ1 与声学声子相比，光学声子在 SrTiO3 中晶格热导率中的真实贡献是什么？
• RQ2 为何传统基于微扰的方法无法再现 SrTiO3 中稳定的声子色散关系？
• RQ3 该材料中强声学声子衰减的微观起源是什么？
• RQ4 与横向铁电模式的非谐耦合如何影响热输运？
• RQ5 从头算方法能否准确预测具有强非谐性的复杂钙钛矿中的声子输运？

主要发现

• 从头算方法成功再现了实验观测到的 SrTiO3 中稳定的声子色散关系，避免了虚频问题。
• 光学声子对总晶格热导率的贡献超过60%，挑战了传统认为声学声子占主导地位的假设。
• 由于与横向极化铁电模式的强非谐耦合，声学声子输运受到强烈衰减。
• 模式依赖性分析证实，相变附近软模的耦合是声学声子主要散射机制。
• 采用有限温度分子动力学可实现准确且稳定的声子动力学，避免了基态微扰方法的不稳定性。
• 计算得到的热导率值与实验测量结果一致，验证了方法的可靠性。