[论文解读] Photo-induced nonequilibrium states in Mott insulators

Yuta Murakami, Denis Golež+2 more|arXiv (Cornell University)|Oct 8, 2023

Cold Atom Physics and Bose-Einstein Condensates被引用 6

一句话总结

本综述综合了Mott绝缘体中光致非平衡态的理论与实验进展，聚焦于光激发后电荷载流子动力学及亚稳态相的调控机制。文章识别出非平衡电子序、预热化及通过超快激光脉冲实现的相工程等关键概念，为理解强关联体系中的瞬态态提供了一个统一框架。

ABSTRACT

The study of nonequilibrium phenomena in interacting lattice systems can provide new perspectives on correlation effects, and information on metastable states of matter. Mott insulators are a promising class of systems for nonequilibrium studies, since they exhibit exotic phenomena and complex phase diagrams upon doping, and because a large Mott gap provides protection against fast thermalization and heating after photo-excitations. We can thus expect the emergence of interesting transient states and photo-induced phases in Mott systems. This review presents the current understanding of the mechanisms which control the time evolution of photo-doped charge carriers and the properties of photo-induced metastable states. We focus on recent theoretical progress, identify the relevant underlying concepts, and link them to experimental observations. The review starts with a general discussion of field-induced nonequilibrium setups and an overview of key experiments which revealed characteristic properties of photo-excited Mott states, proceeds with a compact overview of the theoretical tools which have been developed to investigate these strongly correlated nonequilibrium states, and then analyzes Mott insulators driven out of equilibrium by static electric fields, periodic fields, and short laser pulses. We also discuss the appearance of nonthermal electronic orders in photo-excited Mott systems, including nonthermal spin and orbital orders, $η$ pairing states, and novel types of excitonic orders.

研究动机与目标

• 识别支配Mott绝缘体中光致掺杂电荷载流子动力学的通用理论概念。
• 将理论模型与模拟技术与瞬态电子态的实验观测联系起来。
• 分析非平衡Mott体系中非平衡相（如隐藏序、$η$-配对及激发子序）的出现机制。
• 评估通过超快光学调控实现非平衡相动态稳定的潜力。
• 通过回顾非平衡强关联体系中当前局限与未来方向，弥合简化模型与真实材料之间的差距。

提出的方法

• 采用非平衡动力学平均场理论（DMFT）及其扩展方法（包括簇DMFT和GW+EDMFT），模拟电子关联的时间演化。
• 使用波函数基方法（如精确对角化、矩阵乘积态及时间依赖变分技术）进行小尺度、高精度模拟。
• 应用含强关联修正的时间依赖密度泛函理论（TDDFT），包括基于平衡DMFT解导出的泛函。
• 采用弗洛凯理论描述周期性驱动系统，包括有效哈密顿量与边带结构。
• 分析时间依赖谱函数、光学电导率及两时间格林函数等光谱可观测量，以提取电子结构演化信息。
• 整合来自超快角分辨光电子能谱（ultrafast ARPES）、泵浦-探测光谱及非线性光学响应的实验数据，以验证理论预测。

实验结果

研究问题

• RQ1 光致掺杂Mott绝缘体中电荷载流子的主导弛豫路径是什么？电子-声子及电子-自旋相互作用如何影响热化过程？
• RQ2 非平衡电子序（如$η$-配对、自旋及轨道序）在光激发Mott体系中如何出现并实现稳定？
• RQ3 Mott能隙在保护亚稳态免受快速热化方面发挥何种作用？这如何使得瞬态相的观测成为可能？
• RQ4 周期性驱动或短激光脉冲在Mott体系中如何诱导瞬态绝缘体-金属转变或新型拓扑相？
• RQ5 诸如弗洛凯DMFT与非平衡DMFT等理论框架如何准确描述强关联体系中预热化态的形成？

主要发现

• 光致掺杂的Mott绝缘体由于存在较大的Mott能隙，表现出长寿命的亚稳态，该能隙抑制了快速热化，从而使得非平衡相的观测成为可能。
• 在特定激光脉冲条件及强关联作用下，非平衡自旋与轨道序以及$η$-配对态可在光激发Mott体系中实现稳定。
• 在交流驱动的Mott体系中，弗洛凯工程可导致有效哈密顿量中出现能带重整化与边带结构，从而实现新型拓扑及超导相。
• 带内弛豫与熵冷却机制可显著减缓热化过程，尤其在强电子-声子耦合或具有自旋自由度的体系中表现明显。
• 高次谐波产生与三阶光学响应作为驱动Mott体系中非线性响应与非平衡序参数的关键实验探针。
• 扩展DMFT与含强关联修正的TDDFT等理论方法正逐步迈向真实材料的预测能力，尽管在捕捉完整动力学屏蔽与带隙重整化方面仍面临挑战。