[论文解读] Photo-physics and electronic structure of lateral graphene/MoS2 and metal/MoS2 junctions

S. Subramanian, Quinn Campbell+19 more|arXiv (Cornell University)|Jun 25, 2020

2D Materials and Applications被引用 2

一句话总结

本研究结合空间分辨光电流显微镜与纳米角分辨光电子能谱（nano-ARPES），并辅以密度泛函理论（DFT）计算，探究了横向石墨烯/MoS2和金属/MoS2异质结中的电荷转移及肖特基势垒形成机制。研究发现，外延石墨烯/MoS2界面的光电流比Ti/Au/MoS2高出10倍，DFT预测其肖特基势垒高度低约2倍，且通过nano-ARPES直接观测到在约2–3 µm的横向尺度上存在约500 meV的能带弯曲，证实了理论预测，实现了对二维异质结界面的微观调控。

ABSTRACT

Integration of semiconducting transition metal dichalcogenides (TMDs) into functional optoelectronic circuitries requires an understanding of the charge transfer across the interface between the TMD and the contacting material. Here, we use spatially resolved photocurrent microscopy to demonstrate electronic uniformity at the epitaxial graphene/molybdenum disulfide (EG/MoS2) interface. A 10x larger photocurrent is extracted at the EG/MoS2 interface when compared to metal (Ti/Au) /MoS2 interface. This is supported by semi-local density-functional theory (DFT), which predicts the Schottky barrier at the EG/MoS2 interface to be ~2x lower than Ti/MoS2. We provide a direct visualization of a 2D material Schottky barrier through combination of angle resolved photoemission spectroscopy with spatial resolution selected to be ~300 nm (nano-ARPES) and DFT calculations. A bending of ~500 meV over a length scale of ~2-3 micrometer in the valence band maximum of MoS2 is observed via nano-ARPES. We explicate a correlation between experimental demonstration and theoretical predictions of barriers at graphene/TMD interfaces. Spatially resolved photocurrent mapping allows for directly visualizing the uniformity of built-in electric fields at heterostructure interfaces, providing a guide for microscopic engineering of charge transport across heterointerfaces. This simple probe-based technique also speaks directly to the 2D synthesis community to elucidate electronic uniformity at domain boundaries alongside morphological uniformity over large areas.

研究动机与目标

• 理解对光电器件集成至关重要的二维异质界面中电荷转移机制。
• 解析横向石墨烯/MoS2和金属/MoS2结处的电子均匀性及内建电场。
• 将能带弯曲的实验观测与第一性原理DFT计算结果相关联。
• 开发一种基于探针的测量方法，用于评估大面积二维异质结构（包括畴边界）的电子均匀性。
• 通过整合实验与理论洞察，指导范德华异质结构中电荷输运的微观工程设计。

提出的方法

• 采用约300 nm横向分辨率的空间分辨光电流显微镜，对异质结界面的局部电荷输运与内建电场进行成像。
• 利用98 eV光子与菲涅尔光圈的纳米角分辨光电子能谱（nano-ARPES），实现约300 nm的空间分辨率，实现动量分辨的能带结构测绘。
• 通过扫描样品台实现角分辨光电子能谱（ARPES），测量价带色散与横向结处的能带弯曲。
• 采用半局域密度泛函理论（DFT）计算，预测石墨烯/MoS2与金属/MoS2界面处的肖特基势垒高度。
• 通过nano-ARPES同步获取石墨烯与MoS2的强度分布，关联空间分布与电子响应。
• 从nano-ARPES数据提取E vs. x截面，以提取能带弯曲剖面并量化MoS2价带最大值的位移。

实验结果

研究问题

• RQ1 外延石墨烯/MoS2横向异质结界面处的内建电场大小及其空间均匀性如何？
• RQ2 石墨烯/MoS2界面处的肖特基势垒高度与传统金属/MoS2接触相比有何差异？
• RQ3 实验测得的nano-ARPES能带弯曲与DFT预测的电子结构在多大程度上吻合？
• RQ4 空间分辨光电流测绘能否检测到二维异质结界面边界（包括畴边界）处的电子非均匀性？
• RQ5 二维材料的特性在多大程度上影响了横向异质结中能带弯曲的形成及其空间范围？

主要发现

• 在外延石墨烯/MoS2界面测得的光电流比Ti/Au/MoS2接触高出约10倍，表明电荷分离效率更优。
• nano-ARPES显示，在石墨烯/MoS2结处，MoS2的价带最大值在约2–3 µm的横向尺度上发生约500 meV的弯曲。
• DFT计算预测，石墨烯/MoS2界面处的肖特基势垒高度约为Ti/MoS2界面的2倍低。
• 实验测得的nano-ARPES能带弯曲剖面与DFT预测高度一致，证实了理论模型在二维异质结中的可靠性。
• 空间分辨光电流测绘显示，石墨烯/MoS2界面具有良好的电子均匀性，支持其在大面积光电器件中的应用。
• nano-ARPES与光电流显微镜的结合提供了一种直接、非侵入性的方法，可在纳米尺度上同时探测二维异质结界面的能带弯曲与电荷输运行为。