[论文解读] Photoluminescence and High Temperature Persistent Photoconductivity Experiments in SnO2 Nanobelts

Emilson Ribeiro Viana, J. C. González+2 more|arXiv (Cornell University)|Dec 11, 2012

Gas Sensing Nanomaterials and Sensors被引用 6

一句话总结

本研究在200–400 K温度范围内，研究了SnO2纳米带在紫外光照射下的持久光电导率（PPC）和光致发光特性。结果表明，PPC源于表面吸附的分子氧捕获空穴，其热电离的活化能为230 meV，这与普遍认为金属氧化物中氧空位是PPC成因的观点相矛盾。

ABSTRACT

The Persistent Photoconductivity (PPC) effect was studied in individual tin oxide (SnO2) nanobelts as a function of temperature, in air, helium, and vacuum atmospheres, and low temperature Photoluminescence measurements were carried out to study the optical transitions and to determine of the acceptor/donors levels and their best representation inside the band gap. Under ultraviolet (UV) illumination and at temperatures in the range of 200 to 400K we observed a fast and strong enhancement of the photoconductivity, and the maximum value of the photocurrent induced increases as the temperature or the oxygen concentration decreases. By turning off the UV illumination the induced photocurrent decays with lifetimes up to several hours. The photoconductivity and the PPC results were explained by adsorption and desorption of molecular oxygen at the surface of the SnO2 nanobelts. Based on the temperature dependence of the PPC decay an activation energy of 230 meV was found, which corresponds to the energy necessary for thermal ionization of free holes from acceptor levels to the valence band, in agreement with the photoluminescence results presented. The molecular-oxygen recombination with holes is the origin of the PPC effect in metal oxide semiconductors, so that, the PPC effect is not related to the oxygen vacancies, as commonly presented in the literature.

研究动机与目标

• 理解SnO2纳米带在高温下持久光电导率（PPC）的起源。
• 研究表面氧物种在不同大气条件下对光电导率的调制作用。
• 利用低温光致发光确定带隙内受主/施主能级的位置。
• 挑战普遍认为氧空位是金属氧化物半导体中PPC主要来源的观点。

提出的方法

• 通过低温光致发光测量识别光学跃迁，并确定带隙内受主/施主能级的位置。
• 在200 K至400 K的温度范围内，对单个SnO2纳米带进行原位光电导率实验，施加紫外光照射。
• 改变环境条件（空气、氦气、真空），以分离分子氧在PPC动力学中的作用。
• 分析光电流随温度衰减的动力学，提取空穴从表面陷阱中释放的活化能。
• 将光致发光数据与PPC行为相关联，验证表面态能级分配的准确性。
• 对PPC衰减曲线进行阿伦尼乌斯分析，确定被捕获空穴的热电离能。

实验结果

研究问题

• RQ1 SnO2纳米带在高温下持久光电导率的起源是什么？
• RQ2 不同氧浓度和环境气体如何影响光电流的大小及其衰减动力学？
• RQ3 SnO2纳米带中空穴热解吸的活化能是多少，其与表面化学有何关联？
• RQ4 氧空位是持久光电导率的主要来源，还是分子氧吸附起主导作用？
• RQ5 光致发光光谱如何与SnO2中表面缺陷的能级相关联？

主要发现

• 在200 K至400 K的温度范围内，紫外光照射下观察到持续数小时的持久光电流。
• 最大诱导光电流随温度降低和氧浓度减小而增大，表明表面氧起关键作用。
• 从PPC衰减的温度依赖性中提取出230 meV的活化能，对应于空穴从受主能级的热电离。
• 光致发光测量证实了带隙内存在受主能级，与230 meV的活化能一致。
• PPC效应归因于分子氧的吸附及其与光生空穴的复合，而非氧空位。
• 结果挑战了传统观点，即认为氧空位是SnO2及其他金属氧化物中持久光电导率的主要成因。