[论文解读] Photoluminescence Quenching in Single-layer MoS2 via Oxygen Plasma Treatment

Narae Kang, Hari P. Paudel+3 more|arXiv (Cornell University)|May 4, 2014

2D Materials and Applications被引用 8

一句话总结

本研究证明，氧等离子体处理会通过缺陷介导机制导致单层MoS2的光致发光（PL）猝灭，且随着等离子体暴露时间增加，PL强度逐渐降低，Raman峰展宽。XPS证实了MoO3的生成，能带结构计算揭示了直接带隙向间接带隙的转变，解释了PL猝灭机制。

ABSTRACT

By creating defects via oxygen plasma treatment, we demonstrate optical properties variation of single-layer MoS2. We found that, with increasing plasma exposure time, the photoluminescence (PL) evolves from very high intensity to complete quenching, accompanied by gradual reduction and broadening of MoS2 Raman modes, indicative of distortion of the MoS2 lattice after oxygen bombardment. X-ray photoelectron spectroscopy study shows the appearance of Mo6+ peak, suggesting the creation of MoO3 disordered regions in the MoS2 flake. Finally, using band structure calculations, we demonstrate that the creation of MoO3 disordered domains upon exposure to oxygen plasma leads to a direct to indirect bandgap transition in single-layer MoS2, which explains the observed PL quenching.

研究动机与目标

• 研究氧等离子体处理对单层MoS2光学性能的影响。
• 理解二维过渡金属二硫属化合物中缺陷诱导的光致发光猝灭机制。
• 通过多种表征技术，关联结构与电子结构变化与光学响应。
• 确定MoO3生成在改变MoS2电子能带结构中的作用。
• 通过实验与理论分析，建立等离子体诱导缺陷与观测到的PL猝灭之间的直接联系。

提出的方法

• 对机械剥离的单层MoS2纳米片施加不同时间的氧等离子体处理，以诱导可控缺陷。
• 利用光致发光（PL）光谱监测发射强度变化及峰位演变。
• 通过Raman光谱追踪E2g和A1g模式的位移与展宽，监测晶格畸变。
• 利用X射线光电子能谱（XPS）识别化学态变化，特别是Mo6+峰的出现，表明生成了MoO3。
• 采用密度泛函理论（DFT）能带结构计算，分析MoO3结构域形成后电子结构的变化。
• 对PL猝灭程度与缺陷密度及MoO3生成情况进行对比分析，建立光学响应与电子结构之间的关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 氧等离子体处理时间如何影响单层MoS2的光致发光强度？
• RQ2 通过Raman和XPS分析，氧等离子体处理后MoS2发生了哪些结构与化学变化？
• RQ3 MoO3结构域的形成在多大程度上改变了单层MoS2的电子能带结构？
• RQ4 观测到的PL猝灭是否可由MoS2从直接带隙向间接带隙的转变来解释？
• RQ5 缺陷诱导的晶格畸变在调控二维半导体光学性能中起什么作用？

主要发现

• 随着氧等离子体处理时间增加，单层MoS2的光致发光强度逐步降低，最终完全猝灭。
• Raman光谱显示E2g和A1g模式的强度逐渐减弱且峰形展宽，表明存在晶格畸变与缺陷生成。
• XPS分析显示出现了Mo6+峰，证实了MoS2表面形成了非晶态MoO3区域。
• 能带结构计算表明，MoO3结构域诱导单层MoS2发生从直接带隙到间接带隙的转变。
• 观测到的PL猝灭归因于氧等离子体诱导缺陷和MoO3生成所引起的间接带隙特性。
• 本研究建立了等离子体处理时间、缺陷密度、MoO3生成与二维MoS2光学失活之间的清晰关联。